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Vibrational spectroscopy studies of a pressure-induced disproportionation reaction of LaH$$_2$$

LaH$$_2$$における圧力誘起不均化反応の振動分光研究

櫻井 陽子*; 町田 晃彦; 青木 勝敏

Sakurai, Yoko*; Machida, Akihiko; Aoki, Katsutoshi

LaH$$_2$$は11GPa以上で体積の異なる二つのfcc相へ相分離が起こることがX線回折によって観測されている。この相分離では水素濃度が自発的に不均一になると予想されている。LaH$$_2$$は金属であるが、水素濃度が増加すると絶縁体となることが知られているため、不均化反応で高水素濃度相が形成されたかは分光実験で観測が可能である。そこでラマン及び赤外分光測定によって実際に不均化反応が起こっていることを確かめた。赤外反射率測定を実施したところ、12GPa以上で反射率が大きく減少し、約20GPaで最初の値の約10%まで減少することが観測された。赤外反射率の減少は相分離とほとんど一致しているため、相分離後に絶縁体相が形成されたと考えられる。また14GPa以上ではfcc金属格子中の四面体サイト及び八面体サイトの水素の振動ピークが観測された。LaH$$_2$$は八面体サイト非占有のため、八面体サイトの水素の振動ピークの出現は高濃度相LaH$$_{2+delta}$$の形成を意味している。この結果によりLaH$$_2$$は高圧下で絶縁体LaH$$_{2+delta}$$と低水素濃度LaH$$_x$$に不均化を起こすことが実験的に確かめられた。

The pressure-induced disproportionation reaction of LaH$$_2$$ was investigated by infrared reflection and Raman measurements at ambient temperature. The relative reflection intensity began to decrease significantly at a pressure of about 12 GPa and fell to 10% of the initial value at 20 GPa. Absorption peaks at pressures above 14 GPa were assigned to the hydrogen vibrations at the tetrahedral and octahedral sites of the fcc metal lattice, respectively. These infrared results indicated insulating LaH$$_{2+delta}$$ precipitated from metallic LaH$$_2$$.

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パーセンタイル:36.26

分野:Physics, Condensed Matter

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