Pd/ZrO catalyst for the oxidation process of tritiated organic substances produced in fusion plants

核融合施設で発生するトリチウム化有機物の酸化プロセス用Pd/ZrO触媒

岩井 保則; 佐藤 克美; 山西 敏彦

Iwai, Yasunori; Sato, Katsumi; Yamanishi, Toshihiko

トリチウム閉じ込めにかかわるトリチウム化有機物の化学的現象の解明において、トリチウム化有機物の機能的に閉じ込め、環境へのトリチウム化有機物の放出を低減するための技術開発は核融合の安全上において極めて重要な課題である。トリチウム化有機物の分解除去に適用できるPd/ZrO触媒を開発し、トリチウム化メタンの酸化反応における反応速度の測定を空間速度1200-7000h,メタン濃度0.004-100ppm,温度473-673Kの範囲にて実施した。Pd/ZrO触媒によるトリチウム化メタンの酸化では使用開始初期は顕著に高い反応速度を示すが、触媒を使用しつづけると反応速度は徐々に低減し、最終的に一定の反応速度を示すようになる。この反応速度の低下には触媒表面への水分吸着の影響が示唆された。長期間使用した触媒を用いた場合の総括反応速度係数はメタン濃度には依存せず、顕著な温度依存性を示した。また長期使用触媒の総括反応速度係数は反応ガス中の水蒸気濃度には依存しない傾向が見られた。

In case of a fire accident in a fusion plant, some tritiated organic substances will be produced. We have developed a Pd/ZrO catalyst applicable for the oxidation of the tritiated organic substances. Overall reaction rate constant of tritiated methane oxidation over palladium catalyst in a flow-through system were determined as a function of space velocity from 1200 to 7000 h, methane concentration in carrier from 0.004 to 100 ppm, temperature of catalyst from 473 to 673 K. The Pd/ZrO catalysts initially showed the large overall reaction rate constants in the whole tested temperature range. However the constants were gradually decreased when the catalysts were continuously used for the tritiated methane oxidation. The decrease has been explained as the layers of produced water formed on the surface of the catalyst plays the obstacle role of reactant transport onto noble metal deposited on the catalyst. The overall reaction rate constant was dependent on the space velocity and independent on the methane concentration in the reactant mixture.