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Infrared and Raman spectra of water under pressure via first principles molecular dynamics

第一原理分子動力学による水の赤外吸収及びラマン散乱スペクトル

池田 隆司

Ikeda, Takashi

赤外吸収あるいはラマン散乱による分子振動スペクトロスコピーは物質の可能な相の探索に熱力学状態によらず広く用いられている。冨永らにより水の赤外吸収及びラマン散乱実験が系統的に行われた。彼らは、1600cm$$^{-1}$$付近に存在する変角振動モードが赤外スペクトルでは常温常圧から超臨界状態へ変化させても振動数も振動子強度もほとんど変化しないのに対して、ラマンスペクトルでは変角振動モードの強度のみが急激に減少することを報告している。そこで本研究では、第一原理分子動力学に基づいた赤外吸収及びラマン散乱スペクトルの解析法を構築し、それを常温常圧水と超臨界水に適用することにより、冨永らによって報告された変角振動モードの強度変化が再現されることを示す。

Molecular vibrational spectroscopies via infrared (IR) absorption or Raman scattering are widely employed to explore possible phases of materials under study irrespective of their thermodynamic states. Tominaga ${it et al.}$ successfully performed the IR and Raman experiments for ambient and supercritical water. They found that a peak corresponding to the bending mode observed around 1600 cm$$^{-1}$$ for ambient water vanishes from the Raman spectrum of supercritical water, while the corresponding peak remains clearly visible in the measured IR spectrum. This observation cannot be explained unless dynamical and electronic properties of water under pressure are considered explicitly. Thus, in this contribution, a theoretical formulation is developed for computing the IR and Raman spectra via first principles molecular dynamics. Then we demonstrate that the above-mentioned experimental findings for water are well reproduced in our computational scheme.

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