First-principles calculation study of mechanism of cation adsorption selectivity of zeolites; A Guideline for effective removal of radioactive cesium

第一原理計算によるゼオライトの陽イオン吸着機構の研究; 放射性セシウムの有効な除去のための指針

中村 博樹  ; 奥村 雅彦   ; 町田 昌彦  

Nakamura, Hiroki; Okumura, Masahiko; Machida, Masahiko

福島第一原子力発電所の事故を受けて、放射性セシウムの除染が重要な問題となっている。セシウム選択性の高い吸着物質としてゼオライトが知られているが、より高い選択性を持つ物質の開発が期待されている。本論文では、上記問題に対して、第一原理計算を用いて、セシウムの吸着機構を明らかにすることによって、ゼオライトのセシウム高選択性条件に対して有効な知見を得られたことを報告する。なお、上記問題解決にあたっては吸着エネルギーを広範囲に渡って探索する大規模計算を行うことで、多くの情報を引き出すことに成功した。この得られた知見により、セシウム選択性の高いゼオライトの開発に貢献することが考えられる。

Zeolites have attracted attention in reprocessing of radioactive nuclear wastes because of their high selective affinity for radioisotopes of Cs. Very recently, the useful property has been widely utilized in decontamination after the accidents at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants. In this paper, we study the high selectivity in Cs adsorption of zeolites by using first-principles calculations and clarify mechanism of the cation selectivity. We obtain energy surfaces on any captured locations for Cs/Na ion inside the micropore of a zeolite, "mordenite" and find three crucial conditions for high ion selective exchange of Na for Cs as (1) micropore whose radius 3 , (2) moderate Al/Si ratio, and (3) uniform distribution of Al atoms around the micropore. These insights suggest a guideline to develop zeolites with high Cs selectivity and to enhance the cation selectivity in more general situations.