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Electronic structure of BaTiO$$_{3}$$ using resonant X-ray emission spectroscopy at the Ba-L$$_{3}$$ and Ti K absorption edges

BaTiO$$_{3}$$のBa-L$$_{3}$$ and Ti K吸収端における共鳴X線発光分光を用いた電子状態解析

吉井 賢資; 米田 安宏; Jarrige, I.*; 福田 竜生; 西畑 保雄; 鈴木 知史; 伊藤 嘉昭*; 寺嶋 孝仁*; 吉門 新三*; 福島 整*

Yoshii, Kenji; Yoneda, Yasuhiro; Jarrige, I.*; Fukuda, Tatsuo; Nishihata, Yasuo; Suzuki, Chikashi; Ito, Yoshiaki*; Terashima, Takahito*; Yoshikado, Shinzo*; Fukushima, Sei*

強誘電体BaTiO$$_{3}$$3について、共鳴X線発光(RXES)及び部分蛍光法を用いたX線吸収分光(PFY-XAS)により電子状態を分析した。実験はSPring8の原子力機構ビームラインBL14B1と物質・材料研究機構ビームラインBL15XUで行った。Ba L$$_{3}$$吸収端でのPFY-XASスペクトルは、過去の文献とは異なり、キュリー点上下で変化しなかった。これは、Ba$$^{2+}$$イオンの位置はキュリー点で変位しないか変位が小さいことを示唆する。また、Ti K吸収端でのRXESスペクトルからは、発光ピークのエネルギーは入射光エネルギーによらずほぼ一定であった。この結果は、Ti 3d軌道が非局在的な性質を持っており、それによりTiイオンが変位して電気双極子の生成して強誘電体となるという、理論計算から提案された機構を支持することが分かった。

We have studied the electronic properties of ferroelectric BaTiO$$_{3}$$ using two complementary bulk-sensitive spectroscopic probes, resonant X-ray emission spectroscopy (RXES) and X-ray absorption spectroscopy in the partial fluorescence mode (PFY-XAS). Contrary to a previous study, we found no temperature change of a PFY-XAS spectrum at the Ba L$$_{3}$$ edge between room temperature and 150$$^{circ}$$C. This result is not supportive of the possible presence of the displacement around Ba$$^{2+}$$ at the Curie temperature. RXES spectra were measured at the Ti K edge for BaTiO$$_{3}$$, along with SrTiO$$_{3}$$ and La-doped metallic SrTiO$$_{3}$$. The photon energy of the emission peak is found to be nearly constant throughout the absorption edge for all three compounds. We deduce the Ti 3d states to have a delocalized character, in contrast with the Ba 5d states, a property which is consistent with the proposed scenario of the formation of electric dipoles in BaTiO$$_{3}$$.

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分野:Chemistry, Multidisciplinary

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