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UPd$$_5$$Al$$_2$$におけるU$$^{4+}$$(5$$f$$$$^2$$)局在状態

Localized character of 5$$f$$ electrons in U$$^{4+}$$(5$$f$$$$^2$$) configuration in UPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人   ; 芳賀 芳範   ; 山本 悦嗣  

Metoki, Naoto; Haga, Yoshinori; Yamamoto, Etsuji

近年NpPd$$_5$$Al$$_2$$が重い電子超伝導体であることが報告されたが、UPd$$_5$$Al$$_2$$の粉末試料について中性子非弾性散乱実験を行ったところ、顕著な結晶場励起ピークが観察され、ウラン化合物としては非常に珍しく、5$$f$$電子が局在的な性格を持つことが明らかとなった。U$$^{4+}$$イオンを仮定して結晶場解析を行ったところ、非クラマース(5$$f$$$$^2$$)一重項基底状態をとることが明らかになった。一方、同じ結晶構造を持つPuやAm化合物はで3価が実現していて、Np化合物の磁化測定及びバンド計算では3価と4価の中間、メスバウアーでも同位体シフトの3価からの大きなずれが報告されている。したがってアクチノイド元素の価数がNp化合物近傍で不安定であり、この価数の臨界的な揺らぎがNpPd$$_5$$Al$$_2$$の重い電子超伝導状態と関連している可能性があることがわかった。

We observed remarkable crystalline electric field (CEF) excitation in neutron inelastic scattering of UPd$$_5$$Al$$_2$$, indicative of the localized character of 5$$f$$ electrons. The valence state is found to be U$$4+$$ with 5$$f$$$$^2$$ configuration by CEF analysis of our data. On the other hand, the trivalent state was reported in AmPd$$_5$$Al$$_2$$ and PuPd$$_5$$Al$$_2$$. NpPd$$_5$$Al$$_2$$ shows intermediate valence between 3+ and 4+ reported by the effective moment, LDA calculation, and the large isomer shift of M$"o$ssbauer spectra from trivalent state. We conclude that the valence instability is strongly related to the heavy fermion superconductivity in NpPd$$_5$$Al$$_2$$.

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