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Synchrotron X-ray photoemission spectroscopic analysis on chemical bonding states of Cs adsorbed in vermiculite

バーミキュライトに吸着したCsの化学結合状態に関するシンクロトロンX線光電子分光分析

寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 岡田 隆太; 吉越 章隆 

Teraoka, Yuden; Iwai, Yutaro*; Okada, Ryuta; Yoshigoe, Akitaka

主に福島県では放射性廃棄物の減容化のために特に$$^{137}$$Csの除染が早急に求められている。減容化技術開発に資するため、粘土鉱物に吸着したCsの化学結合状態をシンクロトロンX線光電子分光法(SR-XPS)で分析してきた。本発表では中和電子銃による表面電荷変調によって得られたデータの解釈とバーミキュライト中のCsの化学結合状態を議論する。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学実験ステーションで行われた。天然バーミキュライトにCsを吸着させ、濃度を2.1重量%とした。放射光のエネルギーはAl-K$$alpha$$と同じ1486.6eVとした。CsClO$$_{4}$$のCsのオージェパラメータが最もバーミキュライトに吸着したCsのそれに近いことは、バーミキュライト中のCsと酸素の相互作用を意味している。これを確かめるため、Cs-3d内殻準位の化学シフトを測定した。Cs-3d光電子スペクトルには4つの成分が見出された。最も結合エネルギーの大きな成分はケイ酸塩層が風化してできた広い層間で水和したCsであり、ほかの3つの成分は狭いケイ酸塩層間でOやSi原子と共有結合的に相互作用していると結論した。

The decontamination of $$^{137}$$Cs is urgently necessary, especially in Fukushima prefecture, to make volume reduction of radioactive waste. In order to develop volume reduction techniques, chemical bonding states of Cs adsorbed in clay minerals, e.g. vermiculite, has been studied by using synchrotron radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). In this presentation, an interpretation of data obtained by surface charge modulation using an electron flood gun during SR-XPS and chemical bonding states of Cs in the vermiculite are discussed. SR-XPS experiments were conducted at the surface chemistry experimental station of BL23SU in SPring-8. The natural vermiculite was processed to adsorb Cs so that the Cs concentration was 2.1 wt%. The synchrotron radiation energy was 1486.6 eV, identical with the Al-K$$alpha$$ line. The Auger parameter of Cs of CsClO$$_{4}$$ was closest to that of Cs-contained vermiculite, implying Cs in the vermiculite may interact with oxygen. In order to confirm it, chemical shift of Cs-3d core level was measured and four components were found. The highest binding energy component only shifted by using an electron flood gun may be originated from hydration in weathered wide crevices. The other three components not shifted as well as K atoms originally-contained between phyllosilicate layers are corresponding to covalent interaction with O and Si atoms in narrow phyllosilicate interlayers.

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