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Active sites and mechanisms for oxygen reduction reaction on nitrogen-doped carbon alloy catalysts; Stone-Wales defect and curvature effect

窒素ドープカーボンアロイ触媒での酸素還元反応の活性点と反応機構; Stone-Wales欠陥と曲率効果

Chai, G.-L.*; Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; 池田 隆司; 寺倉 清之*

Chai, G.-L.*; Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; Ikeda, Takashi; Terakura, Kiyoyuki*

カーボンアロイ触媒は酸素還元反応の白金代替触媒として有望視されている。しかしながら酸素還元反応の反応サイトと反応機構についてはまだ議論されているところである。本論文では、第一原理計算に基づいて窒素ドープカーボンアロイ触媒中の様々な構造による可能な酸素還元反応機構に関して一般的な考察を行った。我々の研究から、Stone-Wales欠陥にドープされた窒素対のみが良い活性点を与えることが示唆され、この構造による酸素還元活性は活性点周囲の曲率により調整ができ、極大ポテンシャル(0.8V)に近づけることが可能であることが示された。

Carbon alloy catalysts (CACs) are promising catalysts for oxygen reduction reaction (ORR) to substitute Pt. However, despite extensive studies on CACs the reaction sites and mechanisms for ORR are still in controversy. Herein, we present rather general consideration on possible ORR mechanisms for various structures in nitrogen doped CACs based on the first principles calculations. Our study indicates that only a particular structure of a nitrogen pair doped Stone-Wales defect provides a good active site. The ORR activity of this structure can be tuned by the curvature around the active site, which makes its limiting potential approaching the maximum limiting potential (0.80 V) in the volcano plot for the ORR activity of CACs. The calculated results can be compared with the recent experimental ones of the half wave potential for CAC systems that range from 0.60 V to 0.80 V in the reversible-hydrogen-electrode scale.

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パーセンタイル:3.46

分野:Chemistry, Multidisciplinary

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