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大気中でFeを高温酸化させた皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

Diffusion behavior of D$$_{2}$$O in the film on Fe oxidized at high temperature in air

春名 匠*; 山本 達也*; 宮入 洋志*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*

Haruna, Takumi*; Yamamoto, Tatsuya*; Miyairi, Yoji*; Shibata, Toshio*; Taniguchi, Naoki; Sakamaki, Keiko; Tachikawa, Hirokazu*

オーバーパック候補材料である炭素鋼の酸素欠乏地下水中での腐食速度を推定するための基礎研究として、Feを高温酸化することで作製した酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数を決定することを試みた。Fe板を大気中で573K, 723Kまたは873Kで高温酸化させて酸化皮膜を作製した。X線回折およびSEM観察による皮膜性状を確認した後、皮膜にD$$_{2}$$Oを接触させ、5184ksまでの種々の時間保持することでD$$_{2}$$Oを浸透させた。D$$_{2}$$Oを浸透させた試料に昇温脱離ガス分析試験を行い、皮膜中の浸透D$$_{2}$$O量を測定した。573Kおよび723Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$単層皮膜が、873Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とFe$$_{2}$$O$$_{3}$$の二層皮膜が確認された。また、D$$_{2}$$O浸透量がD$$_{2}$$O浸透時間の平方根に対して直線関係を示すこと、ならびに長時間浸透させるとD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示すことがわかった。Fickの第二法則に基づいて推定された各種酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数は、Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜では9.7$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$皮膜では5.5$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$から2.2$$times$$10$$^{-12}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$であった。

Diffusion coefficients of D$$_{2}$$O in the films was determined in order to estimate corrosion rate of carbon steel for the overpack in ground water. Fe plates were heated to form oxide films. The films were characterized with XRD and SEM. After that, the specimen was contacted with D$$_{2}$$O for 5184 ks, followed by subjected to TDS to obtain an amount of D$$_{2}$$O absorbing into the film. As a result, single-layered film of Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ was formed at 573 and 723 K, and double-layered film of Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$ and Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ was formed at 873 K. It was found that an amount of D$$_{2}$$O in the film correlated linearly with a square root of the absorption period, and that the amount was steady for a long period. From the results and Fick's second law, diffusion coefficients of D$$_{2}$$O was determined as 9.7$$times$$10$$^{-13}$$ cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$ for the Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ film, and 5.5$$times$$10$$^{-13}$$ cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$ to 2.2$$times$$10$$^{-12}$$ cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$ for Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$ film.

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