Molecular dynamics studies for oxidation reaction of Zr metals in high-temperature and high-pressure steam condition

高温高圧蒸気下でのZr金属の酸化反応に対する分子動力学解析

町田 昌彦  ; 中村 博樹  ; Srinivasan, S. G.*; Van Duin, A. C. T.*

Machida, Masahiko; Nakamura, Hiroki; Srinivasan, S. G.*; Van Duin, A. C. T.*

ジルカロイは、優れた燃料被覆管材料として広く用いられてきた。その機械的かつ熱的性質については、様々な実験により探索されてきた一方、燃料被覆管として見た場合、過酷事故等での高温・高圧の水蒸気にさらされたとき、どのように酸化反応が起こるかという点は重要な研究課題である。特に、酸化反応と共に水素の生成が起こりうるという事実は、福島第一原子力発電所での事故に関連して極めて重要な課題となっており詳細な研究が必要である。そこで、本発表では、酸化反応を直接、原子分子レベルでの反応過程を含む分子動力学計算法を用いることで原子・分子レベルの挙動から調べ、確かに高温・高圧にて酸化反応が加速し、系全体に拡がることが計算された。また、シミュレーションでは、酸素がある温度以上で表面からの拡散が加速され、それと共に生成された水素が大量に表面外に出ること等が高温で次々と起こりえること等が確かめられた。

Zircalloy has been widely employed as an excellent material covering the fuel rod. The mechanical and thermal properties have been explored by various experiments. In terms of its use as the fuel cladding, the oxidation reaction is an important topic when exposed to high temperature and high pressure steam in severe accidents. Especially, the hydrogen nucleation accompanied by the oxidation is critical because it leads to the crisis of the hydrogen explosion as observed in the Fukushima Nuclear Power Plant accidents. Therefore, in this study, we simulate the oxidation reaction in atomistic level by using ReaxFF simulating the chemical reaction in addition to usual molecular dynamics and clarify how the surrounding situation as the temperature and steam pressure accelerates the oxidation reaction and resultant hydrogen nucleation. The advantage using ReaxFF is to directly trace the oxygen diffusion inside Zircalloy depending on the temperature and vapour pressure together with the oxidation reaction. The calculation results reveal that the oxygen diffusion from the top surface to internal area occurs and nucleated hydrogen molecules move out when increasing the temperature above a certain temperature and pressure.