J-PARC超高圧中性子回折装置PLANETでの石英ガラス研究

High-pressure neutron study on silica glass at J-PARC high-pressure neutron diffractometer PLANET

服部 高典   ; Yagafarov, O.*; 片山 芳則; 千葉 文野*; 佐野 亜沙美   ; 稲村 泰弘  ; 大友 季哉*

Hattori, Takanori; Yagafarov, O.*; Katayama, Yoshinori; Chiba, Ayano*; Sano, Asami; Inamura, Yasuhiro; Otomo, Toshiya*

石英ガラスはSiO四面体を構成ユニットとした非晶質固体である。四面体が互いに頂点共有し、多員環(中距離秩序)をつくっているため構造中に隙間が多く、加圧により顕著な密度の増加が見られる。常温下で約8GPaまで加圧すると、中距離構造が変化し、密度が約20%増加する。常温下では、構造緩和が起きないために、脱圧後、密度が元に戻るが、高圧下で加熱すると構造緩和が起き、常圧下に回収した後も高密度状態が保たれる(永久高密度化)。この永久高密度化に関して、これまでいろいろ調べられてきたが、その微視的機構に関して、いまだよく分かっていない。これらを明らかにするためには、高圧下での回折実験が有効である。しかし、単一の回折実験で得られる構造情報はSi, Oを区別しない平均構造である。永久高密度化の詳細を理解するためには、両者を区別した部分構造が必要となる。それを行うためには、放射光と中性子の両方を利用した回折実験が有効である。平成25年度までに、J-PARC作られた超高圧中性子回折装置PLANETを用いて約10GPaまでのデータ測定を行ったが、解析法が確立していなかったためにその詳細を調べることができなった。平成26年度、解析法の検討、プログラムの実装を行い、構造因子が得られるようになった。本発表では、解析法とそれにより得られた結果に関して紹介する。

SiO glass is an amorphous solid consisting of SiO tetrahedra. Each tetrahedra are connected to each other, and forms the many-menbered ring. Thus, the glass has large void space and therefore marked densification is expected under pressure. Actually, the density increases by 20% on compression to 8 GPa, accompanying the change in the intermediate range order. The density goes back to the original one on room-temperature decompression, but the high-density state is maintained once the sample is heated under pressure by structural relaxation (permanent densification). So far, the mechanism has been investigated, but remains to be revealed. To reveal the mechanism, in situ high-pressure diffraction is indispensable. Such data were obtained up to 10 GPa at the high-pressure neutron diffactometer PLANET in the last year, therefore we developed the method to analyze the data this year. By developing the program, we succeeded in obtaining structure factor and confirmed its reliability by comparing with the previous results.