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高レベル放射性廃液から発生する水素の測定及びその定量的評価

Measurement of hydrogen generating from radiolysis of highly active liquid waste and its quantitative evaluation

山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 森 英人; 田口 茂郎; 佐藤 宗一

Yamamoto, Masahiko; Surugaya, Naoki; Mori, Eito; Taguchi, Shigeo; Sato, Soichi

再処理施設の高レベル放射性廃液及び高レベル放射性廃液を希釈した試料から発生する水素濃度を、換気及び掃気を考慮しない密閉系において測定した。水素濃度は、試験開始から徐々に増加するが、その後、時間の経過に伴い、試料中に含まれるPdによる水素消費に係る反応により、一定値を示し、平衡状態へ到達することが分かった。また、23$$^{circ}$$C, 28$$^{circ}$$Cの温度条件で実施した試験の結果、水素濃度は最も高い場合でも約1200ppm(0.1%)であり、水素の燃焼下限界である4%よりも一桁以上低い濃度で平衡になっていることが明らかとなり、高レベル放射性廃液貯槽において、水素掃気用の空気供給が停止した場合でも水素爆発が起こる可能性は極めて低いことが分かった。また、試料中に含まれる水の放射線分解とPdによる水素消費に係る反応を考慮したモデルを構築し、水素濃度の経時変化及び平衡時の水素濃度の評価を試みた。その結果、モデルにより求めた水素濃度の計算値は、実験値と概ね良い一致を示し、本モデルを用いて、密閉系において高レベル放射性廃液から発生する水素の挙動を定量的に評価できることが分かった。

The H$$_{2}$$ concentration generating from Highly Active Liquid Waste (HALW) of Tokai Reprocessing Plant is measured in a closed experimental system. The experimental results show that H$$_{2}$$ concentration gradually increases at first and then approaches a steady-state due to the H$$_{2}$$ consumption reaction by Pd ions. The highest H$$_{2}$$ concentration is 1200 ppm (0.1%) when the solution temperature is at 23$$^{circ}$$C. It is found that H$$_{2}$$ generating from HALW is equilibrated one order of magnitude lower than the H$$_{2}$$ combustion lower limit. Moreover, a model based on H$$_{2}$$ generation from HALW by the radiolysis and H$$_{2}$$ consumption reaction by Pd ions is proposed and applied to evaluate H$$_{2}$$ concentration behavior in the gas phase. The calculated H$$_{2}$$ concentrations from proposed model agreed well with the experimental values. It is demonstrated that the behavior of H$$_{2}$$ generating from HALW can be evaluated quantitatively by applying the proposed model in this study.

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