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The Chemical stability of Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ FCCI barrier on oxide fuel pin of sodium fast reactor

ナトリウム冷却高速炉燃料ピンのためのアルミナFCCIバリアの化学的安定性

佐々木 孔英  

Sasaki, Koei

「もんじゅ」で採用しているMOX燃料ピンを高燃焼度化するにあたって、燃焼に伴って発生する核分裂生成物(Fission Product: FP)による燃料被覆管内面への腐食(FP腐食)を解決する必要がある。この腐食を緩和するための従来のアイデアとして、腐食量と相関性のあるMOX燃料内の酸素量を低減するという"燃料側"の対策が挙げられる。今回の国際会議で提案したアルミナバリアは、新型燃料被覆管候補材(鉄クロム合金)に5%程度のアルミニウムを添加し、所定の条件にて熱処理を行うことによって合金表面に防食被膜(アルミナ被膜)を形成するという、これまでMOX燃料ピンに対して研究例の無い"被覆管側"の対策である。熱力学計算によると、アルミナはFPと反応しない安定性を有するとされているが、本研究では実際に合金表面に均質な単層のアルミナ被膜を形成させ、FP腐食試験を実施し、被膜の安定性を実験的に確認することとした。なお、過去の文献によって推測されているFP腐食は3種類(セシウム腐食,セシウムテルライド腐食,ヨウ素腐食)あるため、今回の腐食試験でもこの3種類の腐食試験を実施し、FP腐食に対する被膜の化学的安定性を検証する事とした。腐食試験を実施した結果、セシウム腐食およびヨウ素腐食に対するアルミナ被膜の化学的安定性を確認した。しかし、セシウムテルライド腐食に対しては腐食試験後に被膜が消失しており、熱力学計算によって予め推測していた被膜の安定性に反した結果が得られた。

(Introduction) Candidate materials of fuel cladding for Gen-IV sodium fast reactor require to develop resistance to fuel cladding chemical interaction (FCCI) for future enhancement of burn-ups ($$sim$$20at.%). In this work, we propose a preventive technique of FCCI in oxide fuel pins by Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ film coating on fuel cladding inner surface as a FCCI barrier. It has been reported that fission product (FP) corrosions including Cesium, Cesium-Tellurium and Iodine corrosion, play an important role in FCCI behavior based on in-pile and out-pile test results. The Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ film coating on the cladding material surface is able to work as FCCI barrier to protect the corrosive FP elements due to the high chemical stability. (Experiment) In this work, a thin Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ film was experimentally formed on a Fe-12Cr-5Al ternary alloy during heat treatment in controlled atmosphere $$Delta$$G$$_{rm O2}$$ = -870$$sim$$-550 kJ/mol at 1173 K for 30 hours. A transmission electron microscope (TEM) image and energy dispersive X-ray (EDX) mapping images of the formed Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ film are shown in Fig.1. Examinations of Cesium, Cesium-Tellurium and Iodine corrosion were performed on the Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ film in order to evaluate its chemical stability. *Cesium/Cesium-Tellurium corrosion test. The Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ coated specimen was immersed in Cesium or Cesium-Tellurium mixture in analumina crucible and was heated at 923 K for 10 or 100 hours in controlled atmosphere $$Delta$$G$$_{rm O2}$$ = -420 kJ/mol. *Iodine corrosion test Iodine corrosion test was briefly carried out at 923 K for 10 or 100 hours in an enclosed quartstube containing the specimen and pure iodine chips. (Result) Scanning electron microscope observations and EDX analyses of the specimens after the corrosion tests showed that the corrosions of each corrosive FP element were prevented by the Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ coating on the specimens.

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