検索対象:     
報告書番号:
※ 半角英数字
 年 ~ 
 年

Energetics of atomic level serial ion exchange for cesium in micaceous clay minerals

雲母粘土鉱物における連続的セシウムイオン交換の原子レベルエネルギー解析

奥村 雅彦   ; 中村 博樹  ; 町田 昌彦  

Okumura, Masahiko; Nakamura, Hiroki; Machida, Masahiko

東京電力第一原子力発電所事故により地表に降着した放射性セシウムは、主に土壌中の雲母類粘土鉱物に選択的に吸着され、長期間表面土壌にとどまることが知られている。しかし、原子レベルでの吸着機構や吸着様態は未だに分かっていないことが多い。特に、雲母類粘土鉱物にセシウムが連続的に吸着する際には、ランダムに吸着するのではなく、ある特定の層に集中して吸着されることが実験によって確認されているが、その吸着機構については明らかにされていなかった。我々は、密度汎関数法を用いてイオン交換エネルギーを評価することによって、雲母類粘土鉱物に対する連続的セシウム吸着を調べ、その傾向が原子レベルシミュレーションによって再現されることを確認した。また、セシウムと粘土鉱物の酸素原子の相互作用を記述する単純なハロゲン型模型を構築することにより、その発現機構を調べた。その結果、元々雲母類粘土鉱物を構成しているカリウムイオンと外部からやってくるセシウムイオンはイオン半径が異なるため、セシウムがランダムに吸着すると雲母類粘土鉱物に歪みが生じ、エネルギー的に不安定になってしまうことが分かった。つまり、雲母類粘土鉱物の歪みを少なくしようとする傾向によって、特定の層にセシウムが集中的に吸着されることが分かった。

We study interlayer cation exchanges between potassium and cesium ions in micaceous clay minerals by ab initio calculations using the density functional theory. The calculations reveal that the cesium exchange is energetically favored when the exchange neighbor sites are preoccupied by cesium, otherwise it is not so. This tendency is explained by the simple halide model, suggesting that the interlayer distance adjusted by serially occupied ion radius has a key role in the exchange stability.

Access

:

- Accesses

InCites™

:

Altmetrics

:

[CLARIVATE ANALYTICS], [WEB OF SCIENCE], [HIGHLY CITED PAPER & CUP LOGO] and [HOT PAPER & FIRE LOGO] are trademarks of Clarivate Analytics, and/or its affiliated company or companies, and used herein by permission and/or license.