Uranium age-dating using in-situ isotope ratio for nuclear forensics

核鑑識のための内在同位体比を利用したウラン年代測定

大久保 綾子; 篠原 伸夫 ; 間柄 正明  

Okubo, Ayako; Shinohara, Nobuo; Magara, Masaaki

世界的な核セキュリティ強化の取り組みのひとつとして、各国が核鑑識能力を備えることが求められている。核物質の年代測定とは、その核物質が精製されてからの経過時間を求める方法である。年代測定の結果は、不明物質の特定の際に、より良い制限を与えてくれる可能性があるため、核鑑識のパラメーターとして重要視されている。同位体希釈質量分析法は、ウラン年代測定のためのU/Th比の推定において、信頼性の高い方法とされている。試料中のUとThの含有量は、スパイクを添加して求められるが、このID法では、試料中の同位体とスパイクが同位体平衡の状態にあることを仮定している。また、UとThの含有量を正確に求めるためには、試料のひょう量やスパイク濃度の管理について、厳密さが求められる。本研究では、ウラン年代測定のためのU/Th比の推定に関する新規の方法として、スパイクを添加せずに、試料中のウランおよびトリウムの同位体比測定結果と放射平衡時のTh/U比を利用して、U/Th比を求める方法を開発した。この方法は、厳密な試料量のひょう量やスパイク管理を必要とせず、核鑑識のためのデータベースを作成する際のルーチン分析に有効である。

As an effort of strengthening nuclear security in the world, capacity building of nuclear forensics in each state have been required. The age-dating of nuclear material is to estimate an elapsed time since the final purified day of the nuclear material. Because age-dating result could enable us to better constrain the origin of unidentified material, which is recognized as an important parameter for nuclear forensics. The isotope dilution mass spectrometry (ID-MS) method is recognized as the most reliable method to estimate U/Th ratio for uranium age-dating. Uranium-234 and Th amounts in a uranium material were respectively measured by ID method using spikes (U and Th). The isotopic equilibrium between the isotopes in-situ the sample and added spikes is assumed in ID method. In order to obtain the accurate concentrations of U and Th, precise determination of sample weight and control of spike concentration are required. We have developed a new method to estimate U/Th ratio without spike addition for uranium age-dating. In this method, using secular equilibrium between U and Th (Th/U = 1.45 E-11), U/Th ratio is calculated from measured isotope ratios of U and Th. This new method does not require precise sample weighing and control spike concentration, and is suitable for routine analysis in developing of nuclear forensics database.