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$$pi$$共役系炭素材料へのリンドーピングによる吸着脱硫特性の向上

Improvement of desulfurization properties of $$pi$$-conjugated carbon materials by phosphorus doping

下山 巖   ; 馬場 祐治  

Shimoyama, Iwao; Baba, Yuji

カーボンアロイ材料の吸着脱硫材への応用が可能かどうかを確かめるため、NとPをイオンドーピングした高配向熱分解グラファイト(HOPG)上でのチオフェン吸着特性について調べた。また、照射損傷の影響を調べるためAr$$^{+}$$イオンの室温照射と800$$^{circ}$$Cアニーリングを行ったHOPGも作製し、これらの試料に対してチオフェンガスを飽和吸着させた。チオフェン吸着後XPS測定によりチオフェン被覆量を評価した。チオフェン吸着量とドーパント濃度から各試料のチオフェン吸着能を比較するとPドーピング試料はNドーピング試料の約20倍のチオフェン吸着能を示し、室温Pドーピング試料は高温Pドーピング試料の約10倍のチオフェン吸着能を示した。我々はP K端NEXAFSの偏光依存性解析により高温でのPドーピングは平面構造のPサイトを形成し、室温でのPドーピングは曲面構造のPサイトを形成することを明らかにしており、これらの結果は曲面構造Pサイトが形成された場合に高いチオフェン吸着特性を持つことを示している。これらの結果を分子軌道計算を用いた最小エネルギーパス解析結果と比較し、Pドーピングがチオフェン吸着特性を向上させることを確認した。

Thiophene adsorption property on graphite was studied to clarify influence of N and P dopings for the application of adsorptive desulfurization of carbon alloys. An Ar $$^{+}$$-irradiated sample was also prepare to compare the influence of radiation damage, and all the samples were exposed to thiophene gas with saturated condition after ion beam doping. Thiophene coverages were estimated from XPS, and thiophene adsorption abilities obtained from the coverage and dopant density showed P-doped sample had larger value than N-doped sample by about 20 times. And room temperature doping showed larger adsorption ability than high-temperature doping for P-doped samples by about 10 times. We have clarified that planar P sites were preferentially formed by high-temperature doping and curved P sites were preferentially formed by room-temperature doping. This suggests that curved P sites have higher adsorption property than planar P sites. We compared these experimental results with theoretical results of minimum energy path analysis using molecular orbital calculations, and confirmed influence of P doping for the improvement of thiophene adsorption property.

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