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Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

福島汚染水処理二次廃棄物の安定な貯蔵のためのリン酸添加したセメントの熱処理

入澤 啓太 ; 谷口 拓海 ; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史 ; 榊原 哲朗; 中澤 修 ; 目黒 義弘 ; 木下 肇*

Irisawa, Keita; Taniguchi, Takumi; Namiki, Masahiro; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Osugi, Takeshi; Sakakibara, Tetsuro; Nakazawa, Osamu; Meguro, Yoshihiro; Kinoshita, Hajime*

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

A solidification technique with minimized water content is being developed using phosphate cements for the safe storage of secondary radioactive wastes in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. Conventional cement systems become solidified via hydration reactions, and need a certain water content. Phosphate cement systems, however, become solidified via an acid-base reaction, and so they only require water mainly for reasons of workability. A reduced water content of phosphate cement systems is beneficial for the immobilization of the radioactive wastes from mitigating the potential to generate hydrogen gas by the radiolysis of water by radioactive wastes. The current study investigated the water content and mineralogy of calcium aluminate cement (CAC) and phosphate-modified CAC (CAP) cured in open systems at 60, 90 and 120 $$^{circ}$$C and in a closed system at 20 $$^{circ}$$C as a reference case. Water contents in both the CAC and the CAP were seen to decrease as curing progressed. For $$geq$$ 90 $$^{circ}$$C, the CAP contained less water than CAC. Free water in CAC converted to structural water by heat treatment, but this was not the case for CAP. An orthophosphate hydrate salt, a precursor phase of hydroxyapatite, was found in CAP when cured at 20 and 60 $$^{circ}$$C, and a mixture of the orthophosphate hydrate salt and hydroxyapatite, Ca$$_{10}$$(PO$$_{4}$$)$$_{6}$$(OH)$$_{2}$$, were formed in the CAP when cured at 90 $$^{circ}$$C. Phosphate products in CAP cured at 120 $$^{circ}$$C appears to consist of a different phosphate phase compared with the CAP cured at 20, 60 and 90 $$^{circ}$$C.

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