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Quantum beats on triplet-positronium reactions in water

水中における三重項ポジトロニウム反応の量子ビート

平出 哲也  

Hirade, Tetsuya

水中の放射線分解では非常に強い反応性をもつOHラジカルなどが形成される。OHラジカルは水分子のイオン化直後にカチオンと水分子の反応で形成される。一方、水に陽電子を入射するとそのトラックの最後で水分子をイオン化し過剰電子を作り、その過剰電子と入射陽電子がポジトロニウム(Ps)を形成できる。ここで、OHラジカル中の不対電子とPs中の電子はイオン化前には同じ軌道にいた電子対であり、イオン化の時刻には一重項である。これらの電子は一方はOHラジカル上の超微細結合定数を、もう一方はPs上の超微細結合定数をもち、電子のスピン状態は変化していく。このスピンの相関から、PsとOHラジカルの反応において、スピン交換反応の収率が時間に依存することとなり、長寿命の三重項Psの反応では量子ビートが観測される。この量子ビートの周期からOHラジカルの超微細結合定数を見積もることができ、超微細結合定数はOHラジカルの周囲の環境、つまり、水分子が作り上げる構造に依存することとなる。これらの方法により、水の構造、構造の中のOHの反応などを議論できるようになりつつある。

Irradiation of water produce some reactive species such as OH radical. OH is formed by the reaction of a water cation and a water molecule just after ionization. On the other hand, a high energy positron injected in water will form cations and excess electrons even at the end part of the track. And hence, some positrons can form Positronium (Ps) with one of the excess electrons. The electrons in OH and Ps used to be in a same orbital in a water molecule before ionization of that water molecule. Therefore they were singlet at the time of the ionization. Every electron have each own hyperfine coupling constant after ionization. In water, reaction between Ps and OH, such as radical reaction or spin conversion, is possible. Therefore, quantum beats on these reaction can occur and the frequency of quantum beats will indicate the hyperfine coupling constant of OH which depends on the structure around OH. Therefore it is becoming possible to discuss the structure of water and reactivity of OH in the structure.

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