Encrustation prevention of zirconium molybdate hydrate

温度および硝酸濃度やMo/Zr比の変化によるモリブデン酸ジルコニウムの堆積阻害効果

荒井 貴大*; 伊藤 大雄*; 平沢 泉*; 宮崎 康典  ; 竹内 正行 

Arai, Takahiro*; Ito, Daiyu*; Hirasawa, Izumi*; Miyazaki, Yasunori; Takeuchi, Masayuki

硝酸溶液で溶解した使用済燃料は核分裂生成物を含んでおり、中でもMoやZrは硝酸との反応によってモリブデン酸ジルコニウム(ZMH)を形成する。ZMHは再処理工程で様々なトラブルの原因となり、安定なプラント運営には、ZMH等の不溶解性残渣を取り除くための清澄システムの構築が必要となる。本研究では、ZMHの析出条件と壁面付着条件(例えば、温度、硝酸濃度、MoとZrの初期濃度比)を調査し、付着におけるメカニズムを考察した。主な結果は以下の3点である。(1)温度が高いほど析出量が増加するが、SUSへの付着量は減少する。(2)低い酸濃度ではZMHの析出量が増加するが、SUSへの付着量は減少する。(3)Mo/Zrが低い場合は析出量が多く、壁面付着量も多いが、Mo/Zrが高い場合は析出量が少なく、壁面付着量も減る傾向にあった。今後は、考察した結晶成長メカニズムと壁面堆積の関係を具体化するモデルの検討と検証試験を実施する。

In reprocessing process, spent nuclear fuel is dissolved by HNO. Mo and Zr in the acidic solution react to form zirconium molybdate hydrate (ZMH). ZMH adheres to the inner-surface of reprocessing equipment, giving a great influence on stable operation. Conventional anti-encrustation is achieved by cleaning the surface of the reprocessing equipment by high pressure water and dissolving wall deposits by acid or alkaline solution. However, the former increases radioactive waste volume, and the latter contributes to corrosion of the metal surface. In this study, encrustation mechanism of ZMH crystal was investigated based on the deposited mass on the solid surface. Observing the deposition process, it was clarified that ZMH fine crystal growth is accelerated and agglomerated, followed by the rapid deposition. Total deposited mass decreased not only by lowering initial ratio of Mo and Zr concentration under the range of 1.0 Mo/Zr 2.0, but also by lowering HNO concentration.