使用済燃料から回収した金属パラジウムのLA-ICP-MSによる同位体測定

Isotope ratio measurement of Pd recovered from spent nuclear fuel with LA-ICP-MS

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠   ; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*  ; 半澤 有希子  ; 堀田 拓摩 ; 北辻 章浩  

Asai, Shiho; Ohata, Masaki*; Yomogida, Takumi; Saeki, Morihisa*; Oba, Hironori*; Hanzawa, Yukiko; Horita, Takuma; Kitatsuji, Yoshihiro

放射性廃棄物を安全かつ合理的に処分するためには、放射性廃棄物に含まれる核種の存在量評価が不可欠である。Pdは、存在量評価対象核種の1つであるが、分離・分析法が確立されておらず、これまで実測報告例がなかった。我々の研究チームは、レーザー誘起光還元法により、使用済燃料溶解液からPdを非接触で沈殿分離し、PdをICP-MSで定量することに成功した。しかし、Pd沈殿を王水で溶解後、塩酸で希釈する必要があり、溶解・希釈過程における不純物の混入や塩酸による装置内部の腐食が課題となっていた。本研究では、固体試料の直接測定が可能なレーザーアブレーション(LA)-ICP-MSを適用し、Pd沈殿中Pdの直接測定を試みた。本方法により得られたPd沈殿の粒径は0.5m未満であり、アブレーションのスポット径50mに比べて十分に小さいため、均質に気化・蒸発が起こり、安定した計数率が得られた。したがって、直接測定の場合でも溶液測定と同等の精度での定量が実現した。

Safe and cost-effective disposal of radioactive wastes requires reliable evaluation of the amount of the radionuclides found in such wastes. Measurement of Pd, one of the radionuclides that are necessary to be evaluated, is associated with highly radioactive sample (e.g., spent nuclear fuel sample), resulting in only a few data in published forms. We separated Pd as a precipitate from a spent nuclear fuel sample and then determined the precise amount of Pd. However, the method needed dissolution of the Pd precipitate to carry it to the sample introduction system of ICP-MS. In this study, we tried direct measurement of the Pd precipitate with laser-ablation (LA)-ICP-MS that enables solid sample measurement. The diameters of the recovered Pd precipitates were less than 500 nm, which is much smaller than the ablation spot. This allowed Pd to be uniformly vaporized, leading to sufficiently stable signals with high precisions equivalent to those of conventional ICP-MS.