Chemical forms of uranium evaluated by thermodynamic calculation associated with distribution of core materials in the damaged reactor pressure vessel

損傷圧力容器内の炉心材料分布を考慮した熱力学計算によるウラン化学形評価

池内 宏知  ; 矢野 公彦 ; 鷲谷 忠博 

Ikeuchi, Hirotomo; Yano, Kimihiko; Washiya, Tadahiro

福島第一原子力発電所から取り出された燃料デブリへの効果的な処置方策を提案する上では、燃料デブリ中でUがとりうる化学形についての詳細な調査が不可欠である。特に、アクセス性に乏しい圧力容器内に残留する燃料デブリに関する情報が重要である。本研究では、圧力容器内燃料デブリ中、特にマイナー相におけるUの化学形を評価することを目的とし、1F-2号機の事故進展での材料のリロケーション及び環境変化を考慮した熱力学計算を実施した。組成,温度,酸素量といった計算条件は、既存の事故進展解析の結果から設定した。計算の結果、Uの化学形はFeとOの量によって変化し、Feの少ない領域で-(Zr,U)(O)、Feの多い領域でFe(Zr,U) (Laves相)の生成が顕著であった。還元性条件で生成するこれらの金属相中には数パーセントのUが移行しており、燃料デブリの処置において核物質の化学分離を考慮する場合はこれらの相の生成に留意すべきと考えられる。

To suggest efficient process of the fuel debris treatment after the retrieval from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (1F), thorough investigation is indispensable on potential source of U in the fuel debris. Estimation on the fuel debris accumulated in the reactor pressure vessel is specifically important due to its limited accessibility. The present study aims to estimate the chemical forms of U in the in-vessel fuel debris, especially in the minor phases such as metallic phases, by performing the thermodynamic calculation considering the material relocation and changing environment during the accident progression in the 1F Unit 2. Input conditions for the thermodynamic calculation such as composition, temperature, and oxygen amount were assumed mainly based on the results of severe accident analysis. The chemical form of U varied depending on the local amount of Fe and O. In regions of low steel content, the U-containing metallic phase was dominated by -(Zr,U)(O), while regions of high steel content were dominated by Fe(Zr,U) (Laves phase). A few percent of U was transferred to the metallic phases under reducing conditions, raising challenging issues on the chemical removal of nuclear material from fuel debris.