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Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度の熱力学的解釈

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Kobayashi, Taishi*; Sasaki, Takayuki*; Kitamura, Akira

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

The effect of $$alpha$$-isosaccharinic acid (ISA) on the solubility and redox of tetravalent and hexavalent uranium (U(IV), U(VI)) was investigated in the hydrogen ion concentration (pH$$_{c}$$) range of 6$$sim$$13 and at total ISA concentration ([ISA]$$_{rm tot}$$) = 10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$. The dependence of U(IV) solubility on pH$$_{c}$$ and [ISA]$$_{rm tot}$$ suggested the existence of U(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$ as a dominant species within the investigated pH$$_{c}$$ range of 6$$sim$$12. For the U(VI)-ISA system, UO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$ was suggested as a dominant species at pH$$_{c}$$ 7$$sim$$13. The formation constants of the U(IV)-ISA and U(VI)-ISA complexes were determined by least-squares fitting of the solubility data. The solubility of U(IV) and U(VI) in the presence of ISA and its effect on the redox behavior were thermodynamically interpreted based on the obtained constants.

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