Remote isotopic analysis using laser spectroscopic technique

レーザー分光法を用いた遠隔同位体分析

宮部 昌文   ; 大場 正規 ; 赤岡 克昭 ; 若井田 育夫  

Miyabe, Masabumi; Oba, Masaki; Akaoka, Katsuaki; Wakaida, Ikuo

アクチノイド元素や核分裂生成物を含む高放射性物質の遠隔分析は、福島第一原子力発電所の廃炉に必要な技術である。しかし、強い放射能のため、分析試料を分析技術者が直接扱うことは困難で、従来の放射化学分析は適用困難と考えられる。そこで我々は試料の前処理を要しない、レーザーアブレーションを用いる分光学的手法による遠隔分析法を開発している。試料に強いレーザーパルスを照射すると、一部が蒸発して単原子種に分解され、アブレーションプルームが形成される。着目同位体の共鳴周波数に同調させた別のレーザビームをそのプルームに導入すると、着目同位体だけがレーザ光を吸収するため、同位体毎の吸収量の比較から同位体比が決定できる。ドップラー効果やシュタルク効果などの影響を低減させて、高感度でかつ同位体分解能も高い分析を実現するには、実験条件の最適化が必要である。そこで、我々は様々な実験条件で吸収スペクトルを測定し、スペクトル幅や吸収量の変化を調べた。またアブレーションからの時間を変えて撮影したプルームの蛍光画像から、より高感度を得るための実験条件を決定した。得られた最適条件を用いて、UやPuの分析性能を評価することで、本分析法が廃炉関連物質の同位体分析に適用可能であることを示した。

Remote analysis of highly radioactive materials including actinide elements and fission products is a necessary technology for decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. However, due to the intense radioactivity, it is difficult for the analysis engineer to directly handle the analytical samples, and the application of traditional radiochemical analysis is considered to be difficult. Therefore, we are developing a remote analytical technique by combining atomic absorption spectrometry and laser ablation technique requiring no sample pretreatment. When a solid sample is irradiated with a intense laser pulse, part of the surface materials evaporates and is decomposed into monoatomic species to form an ablation plume. When another laser beam tuned to the resonance frequency of the isotope of interest is intersected with the plume, the isotope ratio can be determined from the comparison of the absorbance for each isotope since only the isotope atoms absorb the laser light. In order to reduce the effects of the Doppler effect and the Stark effect to realize sensitive and isotope-selective analysis, it is necessary to optimize the experimental conditions. Thus, we measured the absorption spectra with various experimental conditions, and investigate variations in the spectral line-width and the absorbance. The experimental conditions for higher sensitivity were determined from the laser-induced fluorescence image of the plume observed at various observation timing. By evaluating the analytical performance of U and Pu using the obtained optimum conditions, it was demonstrated that this analytical technique is applicable to the isotope analysis of decommissioning related substances.