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$$mu$$SR法でみたEt$$_2$$Me$$_2$$Sb[Pd(dmit)$$_2$$]$$_2$$の中間非整合相のスピンダイナミクス

Spin dynamics of intermediate incommensurate phase in Et$$_2$$Me$$_2$$Sb[Pd(dmit)$$_2$$]$$_2$$ studied by $$mu$$SR

河村 聖子   ; Guerin, L.*; 渡邊 功雄*; 加藤 礼三*

Kawamura, Seiko; Guerin, L.*; Watanabe, Isao*; Kato, Reizo*

アニオンラジカル塩$$Z$$[Pd(dmit)$$_2$$]$$_2$$($$Z$$はカウンターカチオン)は、Pd(dmit)$$_2$$ダイマーによって形成される等方的あるいは歪んだ2次元三角格子によって特徴づけられ、絶縁相においては、スピン1/2が各ダイマー上に局在する。これらの物質群のひとつであるEt$$_2$$Me$$_2$$Sb[Pd(dmit)$$_2$$]$$_2$$は、等方的な三角格子構造をもち、$$T_{CS}$$=70Kでスピン1重項の形成を伴う電荷分離相への一次相転移を起こすことが示唆されている。我々は過去にこの系に対し$$mu$$SR測定を行い、スピン1重項状態の発現を示す結果を得たが、ミュオンスピンの緩和率のふるまいが変化する温度は、わずかに$$T_{CS}$$と異なっていた。最近、高分解能X線構造解析により、この系の三角格子の歪みの度合いが空間的に変調するような中間非整合相が$$T_{IC}$$=105K以下で発現し、さらに整合電荷分離相が$$T_C$$=66.5K以下で発現することが報告された。そこで我々は、Et$$_2$$Me$$_2$$Sb[Pd(dmit)$$_2$$]$$_2$$の中間非整合相および整合電荷分離相における内部磁場のダイナミクスを調べるため、より詳細な$$mu$$SR測定を行い、$$T_{IC}$$以下でわずかな動的成分の増加、さらに$$T_C$$以下で明瞭な内部磁場の変化を観測した。

Anion radical salt $$Z$$[Pd(dmit)$$_2$$]$$_2$$ ($$Z$$ is a counter cation) has a two-dimensional isotropic/distorted triangular lattice structure formed by Pd(dmit)$$_2$$ dimers. Spin-1/2 is localized at each dimer in an insulating phase. One of them, Et$$_2$$Me$$_2$$Sb[Pd(dmit)$$_2$$]$$_2$$, has been suggested to exhibit an isotropic triangular lattice structure and to occur a first-order transition to charge separation accompanying with formation of spin-singlet state at $$T_{CS}$$ = 70 K. We have obtained the evidence for the appearance of the spin-singlet state from previous muon spin relaxation ($$mu$$SR) measurements on this system. However, the temperature at which the muon spin relaxation rate shows an anomaly was slightly different from suggested one. Recently, a high-resolution X-ray structure analysis reported that this system exhibits an incommensurate structure phase below $$T_{IC}$$ = 105 K and a commensurate charge separation phase below $$T_C$$ = 66.5 K. We performed additional $$mu$$SR study, and observed a slight increase in dynamical component below $$T_{IC}$$ and an obvious enhancement of the dynamical fluctuation below $$T_C$$.

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