大型二次イオン質量分析装置を用いた微小ウラン粒子の同位体比分析

Isotope ratio analysis of micron sized uranium particle by Large Geometry Secondary Ion Mass Spectrometry instrument

富田 涼平 ; 江坂 文孝  ; 安田 健一郎   ; 鈴木 大輔   ; 宮本 ユタカ   

Tomita, Ryohei; Esaka, Fumitaka; Yasuda, Kenichiro; Suzuki, Daisuke; Miyamoto, Yutaka

従来のSIMS装置を用いたウラン同位体比分析では測定対象粒子の近くに存在する不純物(Pb, Al, Fe等)が分子イオン妨害を引き起こし、不精確な同位体比を示す問題があった。この問題を解決するために分析計を大型化したLarge-Geometry(LG)-SIMS装置を用いて、これらの分子イオン妨害の低減を図った。また、環境試料中のミクロンサイズのウラン粒子から十分な二次イオン強度を得つつ、分子イオン妨害を効果的に分離できる最適な分析条件を求める必要があった。本研究は実際の保障措置分析の要求に耐えうる最適なLG-SIMS装置の分析条件の決定を目的とし、ウランに対する代表的な分子イオン妨害を分離できる質量分解能、二次イオン強度と二次イオンのピーク形状の関係を調べた。ウラン粒子のSIMS分析における代表的な分子イオン妨害のひとつにPbAl(質量数: 234, 235)が挙げられる。この分子イオンをUから分離するには計算上で2741の質量分解能が必要となる。この質量分解能を目標とし、十分なウランの二次イオン強度が得られる条件を求めた。その結果、入口スリット200m、出口スリット500mの時に最も良好な二次イオン強度、ピーク形状が見られた。この時の質量分解能は2560であり、目標としたPbAlをほぼ分離することができる。LG-SIMS装置を用いることで、従来の装置では分離することができなかった分子イオン妨害を概ね分離しつつ、良好な測定が可能であることがわかった。

The research group for safeguards analytical chemistry which belong to Japan Atomic Energy Agency (JAEA) introduced new Large Geometry Secondary Ion Mass Spectrometry (LG-SIMS) instrument (1300-HR, CAMECA) to update our capability. LG-SIMS instrument has higher mass resolving power (MRP) than small geometry SIMS (SG-SIMS) instrument we had used. We hope molecular interferences (e.g. Pb, Al, Fe) are removed by LG-SIMS instrument when we analyze uranium bearing particles in environmental sample. In order to obtain the bes LG-SIMS condition for uranium particle analysis, we investigated a relationship between MRP, secondary ion's intensity and peak shape of uranium. One of the most famous molecular interferences of uranium SIMS analysis is PbAl (mass number: 234, 235). If we attempt to remove molecular interferences of the PbAl from uranium mass regions, MRP value of 2741 is required. The MRP of LG-SIMS instrument is defined by entrance and exit slit. We need to keep balance between MRP, secondary ion's intensity and flat-top peak rate. We compared some combination of entrance and exit slit to get better balance. We found the best combination of entrance and exit slit is sized 200 m and 500 m, respectively. LG-SIMS can almost remove PbAl from uranium secondary ions in this condition. This research is part of investigation into safeguards analysis techniques commissioned by nuclear regulatory agency.