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$$gamma$$-radiation and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ induced oxidative dissolution of uranium(IV) oxide in aqueous solution containing phthalic acid

フタル酸水溶液中でのガンマ線照射および過酸化水素反応による二酸化ウランの酸化的溶解反応

熊谷 友多; Jonsson, M.*

Kumagai, Yuta; Jonsson, M.*

使用済核燃料を直接地層処分した場合には、放射線に起因する化学反応によって使用済核燃料の母材である二酸化ウランが6価ウランに酸化され、その結果ウラニルイオンとして水に溶け出す。この溶解反応の速度は地下水成分に影響される。深地層環境においても地下水には有機物が含まれることから、二酸化ウランへの吸着が考えられる有機酸の影響を研究した。本研究では、フタル酸を用いて二酸化ウランへの吸着挙動を調べ、フタル酸が吸着した二酸化ウランの溶解挙動を調べた。その結果、フタル酸は二酸化ウランに強く吸着されるが、放射線の模擬として過酸化水素を用いた反応では、ウランの溶解挙動は炭酸塩水溶液と同等であった。この結果から、吸着フタル酸は二酸化ウランの表面で生じる酸化還元反応にはほとんど影響を与えないことが分かった。一方で、放射線照射による二酸化ウランの溶解反応は、フタル酸水溶液中では抑制された。この結果から、水の放射線分解で生じるラジカル種は水溶液中でフタル酸と反応し、二酸化ウランの酸化が進みにくくなることが示唆される。

This study aims to reveal possible involvements of organic acids in the oxidative dissolution of UO$$_{2}$$. Using phthalic acid as a model compound, we have measured adsorption on UO$$_{2}$$ and investigated effects on the reaction between H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and UO$$_{2}$$ and on oxidative dissolution induced by $$gamma$$-irradiation. Significant adsorption of phthalic acid was observed even at neutral pH. However, the reaction between H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and UO$$_{2}$$ in phthalic acid solution induced oxidative dissolution of U(VI) similarly to aqueous bicarbonate solution. These results indicate that even though phthalic acid adsorbs on the UO$$_{2}$$ surface, it is not involved in the interfacial reaction by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. In contrast, the dissolution of U by irradiation was inhibited in aqueous phthalic acid solution, whereas H$$_{2}$$O$$_{2}$$ generated by radiolysis was consumed by UO$$_{2}$$. The inhibition suggests that radical species derived from phthalic acid was involved in the redox reaction process of UO$$_{2}$$.

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