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汚染水処理用Cs吸着材中$$^{135}$$CsのレーザーアブレーションICP-MSによる直接測定

Direct measurement of $$^{135}$$Cs in Cs adsorbent used for water decontamination by laser-ablation ICP-MS

浅井 志保*; 大畑 昌輝*; 半澤 有希子 ; 堀田 拓摩 ; 蓬田 匠  ; 北辻 章浩 

Asai, Shiho*; Ohata, Masaki*; Hanzawa, Yukiko; Horita, Takuma; Yomogida, Takumi; Kitatsuji, Yoshihiro

福島第一原子力発電所では、汚染水処理に使用された廃Cs吸着材が多量に保管されている。廃Cs吸着材を処分するには、主要な放射線源である$$^{137}$$Csだけでなく長寿命核種$$^{135}$$Csの放射能評価も必要となる。$$^{135}$$Csの定量にはICP-MSが用いられるが、通常、液体試料のみに対応しているため、廃Cs吸着材の場合、Csの溶離操作が不可欠となる。ところが、廃Cs吸着材は放射線量が高く、取り扱いが困難であることに加え、Cs$$^{+}$$が廃Cs吸着材から溶離しにくく、溶液試料の調製は容易ではない。そこで、廃Cs吸着材中Csの$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを、固体試料の質量分析が可能なレーザーアブレーション(LA)ICP-MSを用いて溶出操作なしで測定し、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果を乗じて$$^{135}$$Csを定量する方法を開発した。本方法の妥当性は、核分裂生成物由来のCsを含む汚染水試料を用いて、$$^{135}$$Cs放射能が既知の廃Cs吸着材模擬試料を調製し、LA-ICP-MSで実際に$$^{135}$$Csを定量することにより評価した。LA-ICP-MS測定で得られた$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csは0.41$$pm$$0.02(原子数比)であり、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果を乗じて$$^{135}$$Cs放射能を算出した。この値が、あらかじめ値付けした廃Cs吸着材模擬試料の$$^{135}$$Cs放射能に等しくなったことから、本方法の妥当性を確認できた。

A large amount of spent Cs adsorbents used for decontaminating water in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station are stored in the site. To dispose them safely, the estimation of $$^{135}$$Cs activity along with that of $$^{137}$$Cs is indispensable. $$^{135}$$Cs is generally measured by ICP-MS, which required the sample to be prepared in liquid form and thus the elution of Cs from the Cs adsorbents is essential. However, this approach suffers from the high radiation dose from $$^{137}$$Cs. In this study, we quantified $$^{135}$$Cs in a Cs adsorbent using the $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs ratio obtained by LA-ICP-MS and $$^{137}$$Cs radioactivity obtained by gamma spectrometry. To evaluate the applicability, we employed a $$^{135}$$Cs -containing water sample to prepare a model spent Cs adsorbent with a certified $$^{135}$$Cs activity. The resulting $$^{135}$$Cs activity of 0.36 Bq calculated by $$^{135}$$Cs /$$^{137}$$Cs ratio of 0.41 $$pm$$ 0.02 and $$^{137}$$Cs activity agreed well with that of the originally determined $$^{135}$$Cs activity in the model spent Cs adsorbent, demonstrating that the proposed technique has high validity to $$^{135}$$Cs determination of a real sample.

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