金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

Evaluation of the characteristics of metal nitrate aqueous solutions by microwave heating and the morphologies of synthesized metal oxide powders

瀬川 智臣 ; 川口 浩一  ; 石井 克典 ; 鈴木 政浩 ; 深澤 智典*; 福井 国博*

Segawa, Tomoomi; Kawaguchi, Koichi; Ishii, Katsunori; Suzuki, Masahiro; Fukasawa, Tomonori*; Fukui, Kunihiro*

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

In the spent fuel reprocessing process, a mixed solution of uranyl nitrate and plutonium nitrate is converted into mixed oxide powder by the microwave heating. To evaluate the applicability to the industrial-scale and acquire the characteristics data of the microwave heating denitration of various metal nitrate aqueous solutions based on the knowledge studied in the development of laboratory-scale basic experiments, the microwave heating characteristics and metal oxide powder properties were investigated using cerium nitrate, cobalt nitrate and copper nitrate aqueous solutions. The progress rate of the denitration reaction was depended on the position, and the denitration reaction proceeded faster at the periphery than at the center. The morphologies of the synthesized products were porous and hard dry solid with cerium nitrate aqueous solution, foamed dry solid with cobalt nitrate aqueous solution, and powdery particles with copper nitrate aqueous solution. The denitration ratio and average particle size of the synthesized products increased in the order of the cerium nitrate aqueous solution, the cobalt nitrate aqueous solution, and the copper nitrate aqueous solution. The numerical simulations revealed that the periphery of the bottom surface of the metal nitrate aqueous solution was heated by microwaves. This results consistent with the experimental results in which the denitration reaction started from the periphery of the metal nitrate aqueous solution.