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Detection of gadolinium in surrogate nuclear fuel debris using fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy under gamma irradiation

ガンマ線照射環境下におけるファイバ伝送レーザー誘起ブレークダウン分光を用いた模擬燃料デブリ中ガドリニウムの検知

中西 隆造; 佐伯 盛久; 若井田 育夫  ; 大場 弘則  

Nakanishi, Ryuzo; Saeki, Morihisa; Wakaida, Ikuo; Oba, Hironori

東京電力福島第一原子力発電所の損傷した原子炉の核燃料デブリを模擬した混合酸化物サンプル中のガドリニウム(Gd)の定性的および定量的分析に、光ファイバーレーザー誘起ブレークダウン分光法(FO-LIBS)を適用した。模擬デブリは、さまざまなGd濃度のGd$$_{2}$$O$$_{3}$$を含む混合酸化物から調製した。模擬デブリの発光スペクトルは、501.5nmおよび510.3nmの輝線が核燃料デブリ中Gd検出に適していることが示された。またLIBS測定は、ガンマ線照射(0-10kGy/h)の下で実行され、光ファイバーへの放射線誘発損傷のためにスペクトル強度が減少することを確認した。Gdの定量化のために、ガンマ線照射に対するロバストな検量線がGd(501.5nm/Ce(474.5nm)輝線の強度比から求められ、0.03-0.08wt%の範囲のGdの検出限界が得られた。これらの結果は、FO-LIBSが核燃料デブリのその場および遠隔分析のための有益なツールであることを示している。

Fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy (FO-LIBS) was applied to a qualitative and quantitative analysis of gadolinium (Gd) in mixed oxide samples, simulating nuclear fuel debris in the damaged reactors of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The surrogate debris was prepared from mixed oxide materials containing Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$, with varying Gd concentrations. The emission spectra of the surrogate debris show that the optical emission lines at 501.5 nm and 510.3 nm are suitable for Gd detection in the nuclear fuel debris. LIBS measurements were further performed under gamma irradiation (0-10 kGy/h), resulting in a decrease in spectral intensities due to radiation-induced damage to the optical fiber. For quantification of Gd, robust calibration curves against gamma irradiation were established from the intensity ratio of Gd (501.5 nm)/Ce (474.5 nm) emission lines, yielding the limits of detection for Gd in the range of 0.03-0.08 wt%. These results demonstrate that FO-LIBS is a potential tool for in situ and remote analysis of nuclear fuel debris.

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分野:Chemistry, Multidisciplinary

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