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Precipitation sequence of fracture-filling calcite in fractured granite and changes in the fractionation process of rare earth elements and yttrium

亀裂性花崗岩中における割れ目充填方解石の沈殿履歴と希土類元素およびイットリウムの分別プロセスの変化

水野 崇   ; Milodowski, A. E.*; 岩月 輝希  

Mizuno, Takashi; Milodowski, A. E.*; Iwatsuki, Teruki

本研究は、瑞浪地域の土岐花崗岩中の割れ目を充填する方解石の形成順序と希土類元素およびイットリウム(REY)の分別プロセスに着目している。方解石の結晶形、化学的・同位体的特徴と流体包有物の化学的特徴から、Calcite I (最古)からCalcite IV (最新)まででの4つの世代に区別されることが明らかになった。方解石の析出履歴は、海進に伴う海水の浸透と海退・隆起に伴う地表水の浸透による地下水の進化に支配された古地下水の水文化学組成の変化を反映している。REYの大陸頁岩による正規化パターンを世代毎で見ると、有意なCe異常はなく、負のEu異常、軽REY(LREY)に枯渇するパターンが支配的であることがわかった。これらの特徴は、土岐花崗岩にも共通する。各世代の方解石における特徴の一貫性は、REYが水-岩石反応によって土岐花崗岩から供給されたことを示している。方解石中のCe異常の欠如は、方解石析出時に地下水が還元状態を維持していたことを示す。しかし、方解石中のLREYとHREYの分画は花崗岩中よりも各世代で顕著であった。各世代の方解石が沈殿した古地下水における分画過程は、過去の地下水中のREYシリーズやpHの炭酸錯体の系統的な変動と密接に関連している。本研究で得られた知見は、高レベル放射性廃棄物の地層処分の長期的な安全性を評価するために重要である。

This study has focused on the formation sequence and Rare earth elements with yttrium (REY) of fracture-filling calcite in the Toki Granite in the Mizunami area, central Japan. The morphological, chemical and isotopic characteristics of the calcite and chemistry of fluid inclusions reveal that the calcite in the Toki Granite can be differentiated into four discrete generations: Calcite I (oldest) to Calcite IV (most recent). The precipitation history of calcite reflects the changes in the hydrogeochemical regime of paleo-groundwaters, controlled by the evolution of groundwater by seawater infiltration associated with marine transgression and surface water infiltration associated with marine regression and uplift. The post-Archean average shale-normalized REY patterns in generations of calcite show no significant Ce anomaly, negative Eu anomaly, and light REY (LREY)-depleted pattern in dominates. These features are also common to the Toki Granite. The consistency of the features in each generation of calcite indicates that REY was supplied from the Toki Granite by water-rock interaction. The lack of a Ce anomaly in the calcite demonstrates that groundwaters have maintained reducing conditions during the calcite precipitation. However, the fractionation of LREY and heavy REY (HREY) in each generation of the calcite is more pronounced than in the granite. The fractionation process in the paleo-groundwaters from which each generation of calcite precipitated closely relates to the systematic variation of carbonate complex in REY series and/or pH in palaeo-groundwater. The findings of this study will be necessary for assessing the long-term safety of geological disposal of high-level radioactive waste.

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