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模擬燃料デブリを用いた過酸化水素による酸化劣化過程の研究; 酸化物固溶体形成によるUO$$_{2}$$相の安定化の効果

Oxidative degradation of simulated fuel debris by the reaction of H$$_{2}$$O$$_{2}$$; Stabilization of the matrix by forming UO$$_{2}$$ solid solution phase

熊谷 友多   ; 日下 良二  ; 中田 正美  ; 渡邉 雅之   ; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

Kumagai, Yuta; Kusaka, Ryoji; Nakada, Masami; Watanabe, Masayuki; Akiyama, Daisuke*; Kirishima, Akira*; Sato, Nobuaki*; Sasaki, Takayuki*

東京電力福島第一原子力発電所では、燃料デブリの取出しが進められる予定となっている。現在は炉内に窒素を常時供給し不活性雰囲気を保持しているが、取出し作業の開始に伴い、大気中の酸素が炉内に流入することが考えられる。長期を要する燃料デブリの取出しの間、燃料デブリは酸素の流入と放射線分解の影響を受けることになる。二酸化ウランの場合、水の放射線分解によって生じる過酸化水素の反応によって、表面のウランが6価に酸化され、溶出することが知られている。酸素は放射線誘起反応による過酸化水素の生成を促進し、ウランの酸化を加速させる。そこで、このような条件における燃料デブリの安定性を評価することを目的として、二酸化ウランとステンレス鋼成分に加えてジルコニウムを含有する模擬デブリ試料を異なる条件で合成し、過酸化水素水溶液中での酸化劣化を調べた。模擬デブリ試料の過酸化水素水溶液への浸漬試験を行い、金属イオンの溶出挙動と試料表面の性状変化を分析した結果、酸化物固溶体が形成された模擬デブリでは過酸化水素による酸化反応が抑制されることを明らかにした。

Possibility of the fuel debris degradation was investigated by using simulated fuel debris containing U, stainless steel elements, and Zr. The simulated debris samples were obtained by pyrochemical treatment under different conditions. The leaching tests of the samples were conducted and the samples were analyzed by Raman spectroscopy. By comparing the different simulated debris samples, we found that a simulated debris that contained UO$$_{2}$$ solid solution phase as the major component was much more stable to H$$_{2}$$O$$_{2}$$ than the other types of the simulated debris samples.

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