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キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法による放射性試料中ランタノイド及びアクチノイドイオンの定量法

Quantitation of trace lanthanide and actinide ions in radioactive samples by capillary electrophoresis-laser-induced fluorescence detection

原賀 智子   ; 齋藤 伸吾*

Haraga, Tomoko; Saito, Shingo*

放射性試料に含まれるランタノイド(Ln)イオンやアクチノイド(An)イオンの総量を簡便・迅速・安全に分析する手法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)を用いた分析法を開発した。本論文では、CE-LIFで機能するLn及びAnイオン検出用蛍光プローブを開発し、プローブ錯体の効率的なCE分離のための動的三元錯体平衡反応を導入した例を紹介する。アミノカルボン酸錯形成部位と蛍光団及び両部位を接続するスペーサーから成る数種のプローブ分子の中で、Ln及びAnイオンを検出可能なものを探索し、使用済核燃料中Ndイオン検出、Am-Cmイオン間分離検出及び実放射性試料中UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の特異的検出に成功した例について詳細に説明する。

We developed highly sensitive capillary electrophoresis-laser-induced fluorescence detection methods for lanthanide (Ln) and actinide (An) ions with small sample volume and low emission of waste, by which the radiation risk can be minimized. Specifically, determination of Nd ion in spent nuclear fuel, effective separation between Am and Cm ion, and specific detection of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in real radioactive samples were achieved by molecular design of fluorescence probes composed of an aminocarboxylate chelating moiety, a fluorophore and a spacer, and unique separation mode based on dynamic ternary complexation. We found that there are appropriate combination of probe and ternary complexation for detection and separation of each Ln and An ions. For example, acyclic and macrocyclic hexadentate is suitable for Ln$$^{3+}$$, Am$$^{3+}$$ and Cm$$^{3+}$$, and planer tetradentate with $$pi$$ electron system is specific for UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, with ppt-sub ppt level detection.

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