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Isotopic signals in fracture-filling calcite showing anaerobic oxidation of methane in a granitic basement

基盤花崗岩中における淡水条件下での嫌気的メタン酸化を示す方解石の同位体組成の特徴

水野 崇   ; 鈴木 庸平*; Milodowski, A. E.*; 岩月 輝希  

Mizuno, Takashi; Suzuki, Yohei*; Milodowski, A. E.*; Iwatsuki, Teruki

地下水中における嫌気的メタン酸化(AOM)は、地下水の酸化還元条件と炭素循環の両方に影響を及ぼすものの、地層処分の母岩となりうる結晶質岩を対象とした研究例は少ない。そのため、本研究では、日本の中央部に分布する土岐花崗岩の割れ目に産出する二次鉱物である方解石を対象に、炭素と酸素の安定同位体組成に着目した古水理地質学的研究を実施した。その結果、酸素同位体組成($$delta$$$$^{18}$$O$$_{VPDB}$$: -32.7‰$$sim$$ -0.59‰)から、方解石を析出させた地下水は熱水由来の地下水、地表から浸透した淡水、海進時に侵入した海水であることが明らかとなった。一方、炭素同位体組成$$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$: -56.6‰$$sim$$ +6.0‰)は、熱水,淡水,海水由来のDICの炭素同位体組成の範囲(-25‰$$sim$$ +2‰)より広い範囲に分布していた。-25‰より軽い$$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$を持つ方解石はAOMから供給されたDICを起源として沈殿したと考えられ、+2‰より重い$$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$を持つ方解石はメタン生成時に$$^{13}$$Cが濃縮したDICを起源として沈殿したと考えられる。北欧における先行研究とは異なり、瑞浪のAOM方解石は淡水環境で沈殿したものであり、結晶質岩の深部では様々なプロセスによりAOMが生じる可能性があることが示された。このような幅広い環境下での炭素循環を理解することは、地層処分システムの長期的な安全性を評価する上で重要な知見を提供できると考えられる。

Anaerobic oxidation of methane (AOM) affects both the redox conditions and carbon cycle in groundwater. However, examples of studies on crystalline rock deep in terrestrial subsurface as well as the potential host rock for geological disposal are few. Therefore, we conducted a paleohydrogeological study on fracture-filling calcite in the Toki Granite. The $$delta$$$$^{18}$$O$$_{VPDB}$$ value (-32.7 to -0.59 permil) revealed that the groundwater that precipitated the calcite was groundwater derived from hydrothermal fluid, freshwater that came from the surface, and seawater that penetrated during marine transgression. On the other hand, $$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$ (-56.6 to 6.0 permil) was wider than the isotopic range of DIC that originated from hydrothermal, freshwater, and seawater sources (-25 to 2 permil). Calcite with $$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$ that was lighter than -25 permil was believed to have precipitated DIC, which was provided by AOM. In contrast to previous studies, the Mizunami AOM calcite was precipitated in a freshwater environment, indicating that various processes could have generated AOM in crystalline rocks deep in the terrestrial subsurface.

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パーセンタイル:51.18

分野:Geochemistry & Geophysics

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