難分析核種のダイレクト定量イメージング分析法の開発

Direct mass-spectrometric imaging method for difficult-to-measure radioisotopes

柳澤 華代; 松枝 誠   ; 古川 真*; 平田 岳史*; 高貝 慶隆*

Yanagisawa, Kayo; Matsueda, Makoto; Furukawa, Makoto*; Hirata, Takafumi*; Takagai, Yoshitaka*

福島第一原子力発電所の廃止措置において、燃料デブリや放射性廃棄物などの放射性核種分析はそれらの処理処分方法の検討や炉内状況把握のために重要である。Sr-90などの難分析核種は従来、放射能分析法や誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)により定量されてきたが、固体試料を分析する際、前処理において試料を溶解して溶液とするため、固体試料の表面に付着する分析対象物の分布情報が完全に失われる欠点があった。レーザーアブレーション誘導結合プラズマ質量分析法(LA-ICP-MS)は固体試料を直接分析可能な分析法であるが、妨害元素による質量スペクトル干渉の問題や試料組成の違いによってアブレーションされる試料量が変わるマトリックス効果の問題のため、LA-ICP-MSを定量分析として用いることは非常に困難だった。これらの問題を克服するため、本研究では同位体希釈法に基づく新しいLA-ICP-MS定量法を開発した。さらに、この方法の有用性を示すため、Sr-90の定量イメージング分析に適用した。

Determinations of radioisotopes in fuel debris and radioactive wastes are important for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. Difficult-to-measure radioisotopes such as Sr-90 have been measured by radiometric analysis and inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS), the methods have not achieved the distribution of the radioisotopes on the sample's surface due to its digestion process of the samples before measurements. Laser ablation (LA)-ICP-MS can obtain the distribution information of radionuclides directly on the surface of solid samples. In contrast, the quantification with the method is difficult caused by the spectral interferences and matrix effects from samples. In this study, a quantification method was developed combined with LA-ICP-MS and isotope dilution method. The proposed method was applied for Sr-90 quantification.