複数の方法で合成したC-A-S-HゲルのNMRによる構造解析

Structural characterization of C-A-S-H gels synthesized in different method using NMR

花町 優次*; Walker, C.*; 安楽 総太郎 ; 笹本 広   

Hanamachi, Yuji*; Walker, C.*; Anraku, Sohtaro; Sasamoto, Hiroshi

日本の放射性廃棄物地層処分では、産業副産物であるフライアッシュとシリカフュームを高含有する低アルカリ性セメント(High-volume Fly ash Silica fume Cement, HFSC)の使用が検討されており、我々はHFSCの主成分であるカルシウムアルミニウムシリケート水和物(C-A-S-H)ゲルを合成し、それらの化学的安定性についての研究を行っている。また、より基礎的な情報を得るため、普通ポルトランドセメントの成分であるカルシウムシリケート水和物(C-S-H)ゲルの結晶化鉱物の安定性も研究対象としている。この研究において信頼性の高いデータを得るためには、なるべく高収率の方法で目的物質の合成を行い、その元素組成や構造を正確に知る必要がある。C-A-S-Hゲルについては、先行課題(課題番号JPMXP1222NM0075)で、クリンカー鉱物を水に28日間または6カ月間浸漬させる方法(以下クリンカー法とする)で合成したサンプルを対象にAl及びSi NMRスペクトルを取得し、Al及びSiの分配状態を同定したが、それらの浸漬期間ではC-A-S-Hゲル以外の副鉱物の生成が多く、所期のAl/Siモル比を有するC-A-S-Hゲルの合成には至らないことが明らかとなった。C-A-S-Hゲルの収率を高くするためには、浸漬期間をさらに長くするほか、別の合成方法も検討する必要がある。本分析では、浸漬期間を1.5年まで延長したクリンカー法、及び、カトアイト飽和溶液を用いる代替法で合成したサンプルについて、AlおよびSi NMRスペクトルを取得し、それらサンプル中の実際のC-A-S-Hゲル組成を決定した。C-S-Hゲルの結晶化鉱物については、先行研究で、11及び14トバモライトが、酸化カルシウム及び二酸化ケイ素を高温状態(120C及び60C)で水に浸漬させることで合成できることがX線回折によって確認されている。本分析ではさらに、それらの合成トバモライトのポリマー構造を確認するためにSi NMRスペクトルを取得した。

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