Effects of magnetic ordering on the ground-state energy of plutonium dioxide; A Study using adiabatic connection fluctuation-dissipation theory

二酸化プルトニウムの基底状態における磁気秩序の影響; 断熱接続揺動散逸理論による研究

中村 博樹  ; 町田 昌彦  

Nakamura, Hiroki; Machida, Masahiko

核燃料開発における安全性の向上のためには、二酸化プルトニウムの熱物性に対する詳細な理解が必要となる。これらの物性を高温で測定することは実験的に困難であるため、密度汎関数理論(DFT)などの数値シミュレーションによって補完する必要がある。PuOの非磁性絶縁基底状態の再現はDFTでは難しかったが、DFT+Uを用いることで非磁性絶縁状態を再現することができた。しかし、得られた状態は磁性状態よりも不安定であり、基底状態とはならなかった。高次相関と厳密な交換エネルギーを取り扱える断熱接続揺動散逸理論(ACFDT)は、この問題に対処する有望な解決策と期待できる。本研究では、ランダム位相近似を用いたACFDTを用いて基底状態のエネルギーを評価し、非磁性状態が磁性状態よりも安定となることを発見した。結果として、PuOの観測された非磁性基底状態の再現に成功したことを意味する。この成果が核燃料材料の熱物性の予測精度の向上に貢献することが期待できる。

Efficiency and safety improvements in nuclear fuel development demand a comprehensive understanding of the thermal properties of PuO. Because of difficulty of experiments at high temperatures, they have been supplemented by numerical simulations, such as density functional theory (DFT). While DFT struggles to replicate the nonmagnetic insulating ground state of PuO, DFT+U can reproduce nonmagnetic insulating state. However, the obtained state remains less stable than magnetic states and is not the ground state. Adiabatic connection fluctuation-dissipation theory (ACFDT) is expected to be a promising solution, addressing higher-order correlations and exact exchange energies. In this study, we evaluate the ground state energy using ACFDT and find that the nonmagnetic state can be the ground state. This result successfully reproduces the observed nonmagnetic ground state of PuO and has the potential to improve predictions of the thermal properties of nuclear fuel materials.