中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

Development of the continuous monitoring of tritium water by mid-infrared laser spectroscopy (Contract research); FY2023 Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project

廃炉環境国際共同研究センター; 自然科学研究機構*

Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science; National Institutes of Natural Sciences*

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発」の令和3年度から令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、中赤外レーザーを用いたキャビティリングダウン計測システムによる「濃度60Bq/ccレベル」トリチウム水短時間計測の原理実証を行った。令和5年度は、(1)キャビティリングダウン装置に関する研究及び(2)環境条件下における水素同位体組成評価と標準試料作製(再委託先: 弘前大学)を行った。(1)については、核融合科学研究所の計測実験棟2F実験室に光学ベンチを用意し、各水素同位体濃度のレーザー吸収分光を行うことで、測定感度の評価と計測指針の作成を行った。さらに、令和4年度までに実証した、量子カスケードレーザーの光増幅を発展させ、狭線幅の量子カスケードレーザー増幅と波長可変試験を行った。その結果、波長4.3mの量子カスケードレーザーを鉄イオン添加媒質を用いたレーザー増幅器で光増幅を行い、最大出力390mWを挟線幅30MHz以下で得た。試験結果に基づき、更なる高性能化と他分野への展開についてまとめを行った。(2)においては、標準試料の作製として市販の重水試薬をBG水(トリチウムフリー水)で希釈し、約100Bq/Lの標準試料を作製した。屋内外の同位体比計測については、トリチウム測定用高時間分解能大気水蒸気捕集装置を用いて、パッシブ法(月間)でトリチウムの測定を行い、日々の水素同位体比(D)測定を行って、弘前市の大気水蒸気についてDとトリチウム濃度の関係を評価した。以上より、中赤外レーザーを用いたトリチウム水短時間計測の原理実証を行った。

The Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science (CLADS), Japan Atomic Energy Agency (JAEA), had been conducting the Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project (hereafter referred to "the Project") in FY2023. The Project aims to contribute to solving problems in the nuclear energy field represented by the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, Tokyo Electric Power Company Holdings, Inc. (TEPCO). For this purpose, intelligence was collected from all over the world, and basic research and human resource development were promoted by closely integrating/collaborating knowledge and experiences in various fields beyond the barrier of conventional organizations and research fields. The sponsor of the Project was moved from the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology to JAEA since the newly adopted proposals in FY2018. On this occasion, JAEA constructed a new research system where JAEA-academia collaboration is reinforced and medium-to-long term research/development and human resource development contributing to the decommissioning are stably and consecutively implemented. Among the adopted proposals in FY2021, this report summarizes the research results of the "Development of the continuous monitoring of tritium water by mid-infrared laser spectroscopy" conducted from FY2021 to FY2023. The present study aims to demonstrate the principle for rapid measurement of tritiated water at a concentration level of 60 Bq/cc using a cavity ring-down spectroscopy system with a mid-infrared laser. In fiscal year 2023, research focused on (1) developing the cavity ring-down apparatus and (2) evaluating hydrogen isotope composition and preparing standard samples under environmental conditions (subcontracted to Hirosaki University). For (1), an optical bench was set up at the NIFS to perform laser absorption spectroscopy of various hydrogen isotope concentrations, enabling the evaluation of measurement sensitivity and establishment of guidelines. The light amplification of a quantum cascade laser, was further developed, achieving light amplification of a 4.3 m quantum cascade laser with an iron ion-doped medium, yielding a maximum output of 390 mW with a linewidth of less than 30 MHz. For (2), standard samples were prepared by diluting commercially available heavy water with BG water (tritium-free water) to create samples with approximately 100 Bq/L. Isotope ratio measurements were conducted indoors and outdoors using a high-time-resolution atmospheric water vapor collection system for tritium measurement, and daily measurements of the hydrogen isotope ratio (D) were conducted. The relationship between D and tritium concentration in atmospheric water vapor in Hirosaki City was evaluated. Thus, the principle for the rapid measurement of tritiated water using a mid-infrared laser was successfully demonstrated.