アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

Improvement of aerosol time-of-flight mass spectrometer for on-line measurement of tiny particles containing alpha emitters (Contract research); FY2023 Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science; Osaka University*

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和3年度から令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とした。リフレクトロンを内装した改良型ATOFMSを新たに製作し、模擬アルファ微粒子を用いて試験を実施した。得られたTOFスペクトルでは、Zr及びUとそれらの酸化物のイオンピークが検出され、ZrとUの2価イオンも検出された。Uのイオンピークの質量分解能は1,700となり、Puを分離するのに十分な分解能を有していることを確認した。ナノ微粒子の肥大化濃縮法では、アルファ微粒子の水溶液捕集装置、減容装置、超音波アトマイザ装置、オンラインドライヤー装置等で構成される肥大化濃縮装置を製作して条件の最適化を行った。模擬アルファ微粒子などを用いた試験により、最適化条件ではATOFMSで測定可能な粒径0.4-0.8mの肥大化微粒子を主として生成することがわかった。微粒子の分析により、肥大化過程においてナトリウム、ケイ素、鉄など装置の構成元素を取り込んで肥大化することがわかった。肥大化装置の効率は4.5倍と見積もられた。改良型ATOFMS装置ならびに濃縮肥大化装置を開発した結果、調べた実験条件における検出下限濃度は、Uが7.010Bq/cm、Uが4.210Bq/cm、Puが1.310Bq/cmと評価した。これらは空気中濃度限度より低く、当初の目的に到達したことを示している。

The Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science (CLADS), Japan Atomic Energy Agency (JAEA), had been conducting the Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project (hereafter referred to "the Project") in FY2023. The Project aims to contribute to solving problems in the nuclear energy field represented by the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F), Tokyo Electric Power Company Holdings, Inc. (TEPCO). For this purpose, intelligence was collected from all over the world, and basic research and human resource development were promoted by closely integrating/collaborating knowledge and experiences in various fields beyond the barrier of conventional organizations and research fields. The sponsor of the Project was moved from the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology to JAEA since the newly adopted proposals in FY2018. On this occasion, JAEA constructed a new research system where JAEA-academia collaboration is reinforced and medium-to-long term research/development and human resource development contributing to the decommissioning are stably and consecutively implemented. Among the adopted proposals in FY2021, this report summarizes the research results of the "Improvement of aerosol time-of-flight mass spectrometer for on-line measurement of tiny particles containing alpha emitters" conducted from FY2021 to FY2023. The present study aims to improve Aerosol Time-Of-Flight Mass Spectrometer (ATOFMS) in order to monitor tiny particles containing alpha emitters such as U and Pu which were generated in removing debris from the reactors of 1F. We newly fabricated the improved ATOFMS quipped with a reflectron and carried out measurements for modeled tiny particles containing U. In obtained TOF spectra, ion peaks were observed for Zr, U, and their oxides as well as Zr and U. Mass resolution of the ion peak of U+ was 1,700, which demonstrates that the improved ATOFMS has sufficient mass resolution to distinguish Pu from U. In the development of the apparatus for preparing enriched and enlarged particles, we fabricated the apparatus consisting of PILS, a volume reduction tube, a supersonic atomizer, and an online dryer, and optimized apparatus conditions. In the optimized conditions, enlarged particles with size between 0.4 m and 0.8 m which are detectable with ATOFMS were dominantly produced. By analyzing the enlarged particles, these were produced by taking component elements of the apparatuses used in the enlarged process. The efficiency was evaluated to be 4.5 times. From these developments, the detection concentration limits of the apparatus were evaluated to be 7.010, 4.210, and 1.310 Bq/cm for U, U, and Pu, respectively. These values are below the air concentration limit.