半減期が長い放射性核種のICP-MSによる定量

Quantitation of long-lived radionuclide by ICP-MS

浅井 志保*; 堀田 拓摩 

Asai, Shiho*; Horita, Takuma

放射性廃棄物の処分における長期的な安全性を評価するためには、半減期の長い放射性核種(長寿命核種)の存在量を把握する必要がある。特に高レベル放射性廃棄物(HLW)処分の安全性評価には、これまで、燃焼計算コードによって算出された長寿命核種生成量の推定値が用いられてきた。しかし、長寿命核種の多くは分析実績が少ないことから、推定値の信頼性が十分に検証されていない。本研究では、放射性廃棄物における長期的な処分安全性評価の信頼性向上への貢献を目指して、実際に商用原子炉で使用された核燃料ペレット中に存在する長寿命核種の存在量を定量し、燃焼計算コードの出力値である"ウラン単位質量あたりの生成量"を算出することで推定値を検証した。さらに、測定が難しいとされる長寿命核種の現実的な分析法を提案することも目的とした。本稿では、長寿命核種のうち誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)で測定されるZr、Pd、およびCsを対象とし、それらの測定前処理技術を含めた定量法の開発実証例を示す。

The accurate estimation of the quantities and composition of long-lived radionuclides in radioactive waste is crucial for assessing the long-term safety of its disposal. Traditionally, theoretical predictions of the quantities of long-lived radionuclides obtained from burn-up calculation codes with evaluated nuclear data have been used especially for the safety assessment of high-level radioactive waste. However, such nuclear data used in theoretical predictions have not been sufficiently validated due to the scarcity of the reported measurement data. In this study, we aim to contribute to the improvement of the reliability of theoretical predictions by confirming them with the measured quantities of long-lived radionuclides per unit mass of uranium in spent nuclear fuel, which are output data obtained from the burnup calculation code. This involves measuring the long-lived radionuclides present in nuclear fuel pellets used in commercial nuclear reactors. Specifically, we focused on Zr, Pd, and Cs, which can be effectively measured using an inductively coupled plasma mass spectrometer (ICP-MS). Besides the purpose of validating the nuclear data, this article also highlights viable measurement techniques for these radionuclides, along with examples demonstrating their applicability to long-lived radionuclides, including the preparation procedures for their measurement.