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Superparamagnetically modified A-type, X-type and CHA-type zeolites with silica-coated Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ and CoFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ nanoparticles for removal of Sr$$^{2+}$$ and Cs$$^{+}$$ from radioactively contaminated water

放射性汚染水中のSr$$^{2+}$$とCs$$^{+}$$の除去のためにシリカコートしたFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とCoFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の超常磁性ナノ粒子を付加したゼオライトA、ゼオライトX及びチャバサイト吸着材の開発

伊藤 あずさ  ; Thirunavukkarasu, G.*; Hriljac, J. A.*

Ito, Azusa; Thirunavukkarasu, G.*; Hriljac, J. A.*

SiO$$_{2}$$コートしたFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とCoFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の超常磁性ナノ粒子を付加したゼオライトA、ゼオライトX及びNa、K型チャバサイトの開発を行い、それらの結晶構造に関わる分析及びイオン交換試験よって、吸着材としての特性を評価した。これら吸着材の合成は、次の3ステップで行った。まず、ソルボサーマル法でFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とCoFe$$_{2}$$O$$_{4}$$のナノ粒子を合成し、次に、最初に合成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とCoFe$$_{2}$$O$$_{4}$$のナノ粒子をゾルゲル法でSiO$$_{2}$$コートした。最後に、ゼオライト合成過程でM$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$をゼオライトに付加した。合成後、これら磁性ゼオライトをX線回析法、蛍光X線分析、ラマン分光法、試料振動型磁力計、走査電子顕微鏡及び透過型電子顕微鏡で分析した。それらの結果から、M$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$粒子をゼオライトに付加した後も超常磁性を保っていたことが分かった。また、磁性ゼオライトAとゼオライトXのSr$$^{2+}$$吸着能評価、及び磁性Na、K型チャバザイトのCs$$^{+}$$吸着能評価をイオン交換試験で行った。これらのイオン交換試験よって、M$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$粒子がゼオライトの吸着サイトを塞ぐことなく、また、イオン交換試験後もM$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$粒子がゼオライトから脱離していないことを確認した。

Magnetised zeolite A, zeolite X and Na,K-CHA composites with superparamagnetic nanoparticles of SiO$$_{2}$$-coated Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ or CoFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ ferrite spinels were prepared, characterised and tested for ion exchange efficacy. They were synthesised by following three steps, synthesising Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ and CoFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ nanoparticles by a solvothermal method, coating the metal oxide particles with SiO$$_{2}$$ by a sol-gel process, and attaching the M$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$ onto the zeolites during synthesis. The magnetic zeolites were characterised by X-ray diffraction, X-ray fluorescence spectroscopy, Raman spectroscopy, vibrating sample magnetometry and both scanning and transmission electron microscopy. It was confirmed they had superparamagnetic properties due to successful attachment of the M$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$ particles onto the zeolites. Adsorption capacities of Sr$$^{2+}$$ onto the magnetic zeolite A and zeolite X and Cs$$^{+}$$ onto the magnetic Na,K-CHA were also evaluated. The results show the M$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$ did not block the adsorption sites of the zeolites and the M$$_{x}$$O$$_{y}$$/SiO$$_{2}$$ particles were not detached from the zeolites during the adsorption experiments.

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