Evaluations on the thermal properties of Cs-B-O compounds using density functional theory and phonon vibration calculations

密度汎関数法計算と格子振動計算によるCs-B-O系化合物の熱力学特性評価

鈴木 知史 

Suzuki, Chikashi

軽水炉過酷事故時において、ホウ素(B)はセシウム(Cs)と化学反応してCs-B-O化合物を形成し、Csの化学的挙動に影響を与える可能性がある。そこで、密度汎関数法計算と格子振動計算を用い、CsOとBOを参照物質として、Cs-B-O化合物の熱力学特性を評価し、反応エンタルピーとギブス自由エネルギーを計算した。CsBOを生成する850Kの反応ギブス自由エネルギーを計算し、測定値から850Kに外挿した値と比較した。計算値と外挿した値の差は、反応自由エネルギーの測定誤差の範囲内であることが分かった。

Boron (B) can chemically react with cesium (Cs) to form Cs-B-O compounds and affect the chemical behavior of Cs during severe accidents. The author evaluated the thermal properties of solid Cs-B-O compounds using density functional theory and phonon vibration calculations with CsO and BO as solid reference materials. These evaluations indicate that the calculated thermal properties are in good agreement with the reported ones. The author calculated the reaction enthalpy and Gibbs free energy values of solid CsBO from CsO and BO to obtain fundamental data in solid systems. The deviations between the calculation and the reported data in this study are comparable with those in the previous study. The author estimated the Gibbs free energy values of the CsBO reaction from CsBO and boric acid. The differences between these estimations and those in the recent investigation are within the error of the reaction energies in the experiments.