アメリシウム含有燃料の熱伝導率評価

Thermal conductivity evaluation of Am-doped oxide fuels

横山 佳祐 ; 渡部 雅  ; 大西 貴士  ; 矢野 康英  ; 所 大志郎*; 菅田 博正*; 加藤 正人*

Yokoyama, Keisuke; Watanabe, Masashi; Onishi, Takashi; Yano, Yasuhide; Tokoro, Daishiro*; Sugata, Hiromasa*; Kato, Masato*

高速炉の開発目標の1つとして「高レベル放射性廃棄物量減容・潜在的有害度低減のため、マイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、燃料として利用できるようにすること。」が示されている。これに向けて、MAを添加したMOX燃料を高速炉で燃焼する燃料サイクルが提唱されている。MAを添加したMOX燃料を高速炉で使用するには、燃料設計や照射挙動の解析に向けて熱伝導率等の熱物性を把握することが重要である。しかし、MAを添加した燃料の熱物性は、報告例がわずかであり、MA添加濃度や酸素不定比性の影響を含めて十分に把握されていない。そこで本研究では、MAの1つであるAmがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を評価することを目的として、化学量論組成近傍における15%までのAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を測定した。また、Am含有MOX燃料の照射挙動評価に資するため、Amを含有したUO燃料の熱伝導率を測定し、Am含有MOX燃料のものと比較評価を実施した。本研究では、Pu含有率を30%とし、Am含有率が5%、10%及び15%と異なる3種類のMOX燃料と、Am含有率が15%のUO燃料を用いた。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法を用いて測定した熱拡散率に試料密度及び比熱を乗じて求めた。熱拡散率の測定においては、測定雰囲気の酸素分圧を調整することで試料の酸素・金属原子数比(O/M比)を制御した。すべての試料の熱伝導率は、温度及びAm含有率の増加と共に低下し、特に、1,173K以下で顕著な低下が見られた。また、得られた熱伝導率に対して古典的フォノン散乱モデルによる解析を行った結果、熱抵抗率の変化については、Am添加によって生じるイオン半径差に起因した格子ひずみの影響が大きく、MOX及びUOの両者で同程度の影響であることがわかった。

It is advocated as a development target of fast reactors (FRs) to allow for the of use of mixed oxide (MOX) fuels containing minor actinide (MA) separated and recovered from spent fuels with the aim of reducing the volume and toxicity of high-level radioactive waste generated from nuclear reactors. In the development of MAMOX fuels, it is important behavior to understand the thermal properties such as thermal conductivity for fuel design and analysis of the irradiation. However, there are only a few reports on the thermal properties of MA-MOX fuels, and neither the effects of MA contents nor of oxygen non-stoichiometry in MOX fuels on their thermal conductivities have been fully understood. In this study, the thermal conductivities of MOX fuels with up to 15% Am content were measured at near-stoichiometric composition and the relationship between thermal conductivity and Am content was evaluated. Moreover, the thermal conductivities of Am-doped UO fuels were also measured and evaluated by comparison with Am-MOX to evaluate the effect of Am content. The fuel samples used in this study were three types of MOX with a Pu content of 30% and different Am contents (5%, 10%, and 15%), and UO containing 15% Am. The thermal conductivities of specimens were calculated from the thermal diffusivities measured by the laser flash method, the density of the specimens and, the heat capacity at constant pressure. The oxygen partial pressure during the measurement was controlled at that of the targeted near-stoichiometric composition. The thermal conductivities of all specimens exhibited a decline with increasing temperature and Am content, with a particularly pronounced reduction observed below 1,173 K. The results of the classical phonon scattering model analysis of the measured thermal conductivities showed that the effect of lattice strain due to the Am addition was significant on the thermal resistivity change, and the effect was comparable for both MOX and UO.