Fabrication of low-O/M fast reactor MOX fuel and analysis on its oxygen potential behaviors

廣岡 瞬 ; Vauchy, R.  ; 堀井 雄太 ; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介

Hirooka, Shun; Vauchy, R.; Horii, Yuta; Sunaoshi, Takeo*; Saito, Kosuke

MOX燃料の酸素金属(O/M)比の低減は、燃料被覆管化学的相互作用(FCCI)による被覆管の腐食深さを抑制する上で重要な役割を果たし、高速炉MOX燃料の寿命を決定する鍵となる。MOXペレットの照射中、ペレット半径方向の温度勾配によって起こるO/M比の再分布のため、FCCIの発生箇所近傍であるペレット外周部では他の箇所より酸素ポテンシャルが高くなるものの、製造時のMOXペレットのO/M比を低く調整することで、腐食深さが明らかに減少する傾向が多くの照射試験および照射後試験により報告されている。MOXペレットの製造プロセスにおいてO/M比を低く調整するには、熱処理を高温、長時間に、そしてガス中の酸素分圧を低くすることで達成できると考えられるが、このO/M比の変化の特性は十分に研究されていない。本研究では、MOXペレットのO/M比を調整する試験を行い、熱分析装置を用いて熱処理中のO/M比の変化を評価した。これにより昇温中および高温保持中のO/M比の低下挙動と、冷却中のO/M比の上昇の挙動を明らかにした。さらに、FCCIに関して製造直後のO/M比よりも重要と思われるペレット外周部のO/M比を、Sariのモデルを用いて評価し、その結果からペレット外周部の酸素ポテンシャルを評価した。最新のMOXの酸素ポテンシャルのデータを用いることで、照射中のペレット半径方向の酸素ポテンシャルのプロファイルは外周部で特に急変化することが示され、また、この挙動は製造時のO/M比に敏感であることが明らかとなった。

Reducing the oxygen-to-metal (O/M) ratio in MOX fuels plays an important role in suppressing the corrosion depth in the cladding due to fuel-cladding chemical interaction (FCCI), which is the key to determining the lifetime of fast reactor MOX fuels. Owing to a number of irradiation and post-irradiation experiments, a clear decreasing trend in the corrosion depth with lower O/M ratio in the as-fabricated MOX pellet was reported, whereas a significant redistribution of the O/M ratio in a pellet driven by the radial temperature gradient during irradiation could supply a higher oxygen potential near the pellet periphery where the FCCI should occur. The reduction of the O/M ratio in the MOX pellet fabrication processes can be achieved by heat treatment by taking high temperature, longer time, and lower oxygen partial pressure in the gas into account; the properties governing the reduction are not sufficiently studied. This study demonstrated the variation of O/M ratio in MOX pellets and the in-situ O/M ratio during the heat treatment was analyzed by using a thermogravimeter, which revealed a decreasing behavior during heating and dwell as well as an increasing behavior in the O/M ratio during the cooling step. Furthermore, the redistribution of O/M ratio, analyzed by Sari's model, was discussed to investigate the O/M ratio and the oxygen potential near the pellet periphery which is likely to have a more direct influence on the FCCI than the as-fabricated O/M ratio. By using the recent oxygen potential data on MOX, it is found that the oxygen potential profile in the radial direction is especially drastic near the pellet periphery and is sensitive to the as-fabricated O/M ratio.