大規模データによる内殻励起擬ポテンシャルの開発と精度評価

Development and accuracy evaluation of core-excited pseudopotentials using large-scale data

川井 弘之*; An, S.*; 尾崎 泰助*; 関川 卓也; 大野 義章*

Kawai, Hiroyuki*; An, S.*; Ozaki, Taisuke*; Sekikawa, Takuya; Ono, Yoshiaki*

X線光電子分光法(X-ray Photoemission Spectroscopy: XPS)は、材料表面近傍の化学組成や電子状態を研究する上で、最も広く使われている技術の一つである。XPSで測定される物理量は、本質的には内殻電子のエネルギー値である。一方、内殻電子エネルギーを理論的に計算するには、励起された内殻電子と周りに位置する原子核、他の電子の間の相互作用エネルギーである擬ポテンシャル(内殻励起擬ポテンシャル)が必要であった。そこで本研究ではSeについて内殻励起擬ポテンシャルを求めるために必要な多数のパラメータをモンテカルロ的な手法で最適化し、高精度なSeの内殻励起擬ポテンシャルを作成した。この内殻励起擬ポテンシャルを用いて四種類のSe化合物の内殻電子のエネルギー値を計算した結果、XPS測定値を高精度に再現できていることが分かった。本研究成果は今後、XPS測定の理論計算のスタンダードになると考えられる。

X-ray photoemission spectroscopy (XPS) is one of the most widely used techniques to study the chemical composition and electronic structure of materials near the surface. The physical quantity measured by XPS is essentially the energy value of the core electrons. On the other hand, theoretical calculations of the core-electron energy require the pseudopotential, which is the interaction energy between the excited core electrons and the surrounding nuclei and other electrons (core-excitation pseudopotential). In this study, we optimized many parameters necessary to obtain the core-excitation pseudopotential for Se using a Monte Carlo method, and produced a high-precision core-excitation pseudopotential for Se. Using this core-excitation pseudopotential, we calculated core-electron energy values for four Se compounds and found that they reproduced XPS measurements with high accuracy. The results of this study are expected to become a standard for theoretical calculations of XPS measurements in the future.