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A Thermodynamic study of fluorite/bixbyite equilibria in the UO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$ system

UO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$系における蛍石/ビクスバイト平衡の熱力学的研究

Vinograd, V. L.*; Vauchy, R.  

Vinograd, V. L.*; Vauchy, R.

UO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$系における(U$$_{1-z}$$Pu$$_{z}$$)O$$_{2+delta}$$蛍石(FCC)と(U$$_{1-z}$$Pu$$_{z}$$)O$$_{2+delta}$$ビクスバイト(BCC)の熱力学的性質を、相平衡制約と酸素の化学ポテンシャルの関数としての酸素/金属比(O/M)の変化に関するデータを考慮して評価した。熱力学的には、BCCとFCCはともに秩序固溶体として記述され、$$delta$$=-0.5と$$delta$$=-0.375(O/M=1.5とO/M=1.625)の特定の値において酸素/空孔分布の構成エントロピーを減少させることができる。このアプローチにより、PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$及びUO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$における蛍石/ビクスバイト平衡が少ない労力でよく再現された。さらに、UO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$系の実験データの大きな多様性が、個々の相のPu/(Pu+U)比が系全体のPu/(Pu+U)比と等しいままであること、すなわち、相間U/Pu分配が起こらないという仮定と矛盾しないことを示す。

Thermodynamic properties of (U$$_{1-z}$$Pu$$_{z}$$)O$$_{2+delta}$$ fluorite (FCC) and (U$$_{1-z}$$Pu$$_{z}$$)O$$_{2+delta}$$ bixbyite (BCC) in the UO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$ system are assessed by considering phase equilibrium constraints and data on the variation of oxygen to metal ratio (O/M) as a function of the chemical potential of O$$_{2}$$. Thermodynamically, both BCC and FCC are described as ordered solid solutions allowing for a decrease in the configurational entropy of their oxygen/vacancy distributions at the specific values of $$delta$$ = -0.5 and $$delta$$ = -0.375 (O/M = 1.5 and O/M = 1.625). With this approach, fluorite/bixbyite equilibria in PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$ and in UO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$ are reproduced well with little effort. Moreover, we show that a large manifold of experimental data on the UO$$_{2}$$-PuO$$_{1.5}$$-PuO$$_{2}$$ system is consistent with the assumption that Pu/(Pu+U) ratios in individual phases remain equal to the total Pu/(Pu+U) ratio in the system, i.e., no inter-phase U/Pu-partitioning occurs.

発表言語

 :

English

掲載資料名

 :

Journal of Nuclear Materials

巻

 :

619

号

 :

ページ数

 :

p.156244_1 - 156244_16

発行年月

 :

2026/01

発表会議名

 :

開催年月

 :

開催都市

 :

開催国

 :

キーワード

 :

no keyword

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2025.156244

研究データの公開先DOI

 :

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使用施設

 :

広報プレスリリース

 :

論文解説
(JAEA R&D Navigator)

 :

受委託・共同研究相手機関

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Access

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InCites™

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パーセンタイル：0.00

分野：Materials Science, Multidisciplinary

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