モリブデン酸ジルコニウムを含むホウケイ酸ガラスの放射光分析

Synchrotron radiation analysis of borosilicate glass containing zirconium molybdate

刀根 雅也; 馬場 祐治*  ; 永井 崇之  ; 勝岡 菜々子; 前田 裕太*; 岡本 芳浩  

Tone, Masaya; Baba, Yuji*; Nagai, Takayuki; Katsuoka, Nanako; Maeda, Yuta*; Okamoto, Yoshihiro

高放射性廃液の有用な処理方法の一つとして、ホウケイ酸ガラスを主成分としたガラス固化が行われている。ホウケイ酸ガラスは、化学的耐久性、耐放射線性が高く優れたガラスマトリクスであるが、モリブデン(Mo)や硫黄の溶解度が比較的低い。特にMoのガラスへの溶解度は約3wt%(MoO換算)であり、溶解度を超えたMoはモリブデン酸塩(イエローフェーズ)を形成する。アルカリ金属のモリブデン酸塩は水溶性であることから、地層処分した際に地下水の影響により核分裂生成物を随伴してガラス固化体から流出する可能性がある。原子力機構ではガラス固化技術開発施設(TVF)にてHAWのガラス固化を行っており、現状TVFにおけるガラス固化体の製造では、イエローフェーズの析出は確認されていない。しかし、将来的には、不溶解残渣(スラッジ、主成分はモリブデン酸ジルコニウム(ZrMoO))を含む廃液をガラス固化することを想定し、スラッジを含む廃液のガラス化挙動やガラス固化体の構造評価も必要であると考える。そこで本試験では、ZrMoOを含むガラス固化体の構造評価の一環として、TVF標準ガラス原料組成にZrMoOあるいは酸化モリブデン(MoO)を加えたガラス試料を作製し、XAFS測定及びX線光電子分光(XPS)にてジルコニウム(Zr)及びMoの局所構造と化学結合状態の解析を実施するとともにイメージングXAFSにて析出物の形状・分布を確認し、モリブデン供給源の違いによりガラス中の析出物の形状・分布に差異が生じることを確認した。

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