分子動力学シミュレーションを用いたモンモリロナイト層間へのセシウム吸着に関する自由エネルギーの層電荷依存性

Layer charge dependence of free energy for cesium adsorption into montmorillonite interlayers using molecular dynamics simulations

平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T.*; 小林 恵太 ; 山口 瑛子  ; 板倉 充洋  ; 町田 昌彦  ; Rosso, K.*; Bourg, I.*; 奥村 雅彦   

Hiraguchi, Atsuki; Zheng, X.*; Underwood, T.*; Kobayashi, Keita; Yamaguchi, Akiko; Itakura, Mitsuhiro; Machida, Masahiko; Rosso, K.*; Bourg, I.*; Okumura, Masahiko

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土鉱物であるベントナイトは放射性核種の陽イオンを吸着し、核種移行を遅延する役割を果たす。放射性核種陽イオンの中でもセシウムイオン(Cs)は、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトの層間に強く吸着することが知られているが、その吸着機構は未解明である。我々はCs及びナトリウムイオン(Na)のバルク水からNa型モンモリロナイト層間への吸着現象の自由エネルギープロファイルを計算し、さらにそのNa型モンモリロナイト層間の層電荷依存性を調べた。結果として、層電荷の増加に伴いNaよりもCsを選択的に吸着する実験の傾向をシミュレーションで再現した。講演では、上記の陽イオンの吸着機構の詳細およびシミュレーションと実験結果の比較について詳細に述べる。

In the geological disposal of high-level radioactive waste, bentonite plays an important role in retarding radionuclide migration by adsorbing cationic species. Cesium ions (Cs), in particular, are strongly adsorbed by montmorillonite, the main component of bentonite. However, the detailed adsorption states and mechanisms remain unclear. We employed classical molecular dynamics simulations to investigate the adsorption behavior of Cs and sodium ions (Na) from bulk water into the interlayer of Na-montmorillonite, by evaluating their free energy profiles. Moreover, we evaluated the dependence of the layer charge on the free energy profiles. As a result, our simulations reproduced the experimental trend showing that Cs is more strongly adsorbed on Na-montmorillonite than Na, as the layer charge increases. In the presentation, we will also discuss the detailed adsorption mechanisms, and comparisons with experimental data.