第一原理分子動力学に基づくホール生成されたTODGAにおける分子構造変化の解析

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伊海田 陸*; 関川 卓也; 樋川 智洋   ; 日下 良二  ; 大野 義章*; 甲斐 健師   

Ikaida, Riku*; Sekikawa, Takuya; Toigawa, Tomohiro; Kusaka, Ryoji; Ono, Yoshiaki*; Kai, Takeshi

高レベル廃液からのマイナーアクチノイド(MA)や希土類元素(RE)抽出にはテトラジグリコールアミド(TODGA)が用いられるが、長時間使用すると線による放射線分解のために抽出性能が低下することが報告されている。しかし、その要因は十分に解明されていない。本研究では、第一原理電子状態計算(OpenMX)で電離に伴うTODGAの電子状態・分子構造変化を解析した。その結果、電離したTODGAは、分子内プロトン移動を起こし3種類の中間体を生成することを明らかにした。これらの高速化学反応は、TODGAの放射線分解における新たに発見された物理化学現象であり、後続の化学反応過程を解析するための新たな初期条件となる。

Tetraglycolamide (TODGA) is used to extract minor actinides (MA) and rare earth elements (RE) from high-level radioactive waste liquid, but it has been reported that long-term use leads to a decrease in extraction performance due to radiation decomposition caused by gamma rays. However, the factors contributing to this phenomenon have not been fully elucidated. In this study, we analyzed the electronic state and molecular structural changes of TODGA associated with ionization using first-principles electronic structure calculations (OpenMX). The results revealed that ionized TODGA undergoes intramolecular proton transfer, generating three types of intermediates. These rapid chemical reactions represent newly discovered physicochemical phenomena in the radiation decomposition of TODGA and provide new initial conditions for analyzing subsequent chemical reaction processes.