Effect of temperature on radiolytically generated hydrogen yield from actual nuclear fuel-derived solution

実燃料溶解液からの放射線分解による水素発生量に対する温度の影響

樋川 智洋   ; 宝徳 忍 ; 熊谷 友多   ; 阿部 侑馬*; 小山 幹一*; 深谷 洋行; 津幡 靖宏 ; 伴 康俊  ; 木田 孝; 長谷川 聡*; 中野 正直*; 玉内 義一*; 渡邉 雅之   

Toigawa, Tomohiro; Hotoku, Shinobu; Kumagai, Yuta; Abe, Yuma*; Oyama, Kanichi*; Fukaya, Hiroyuki; Tsubata, Yasuhiro; Ban, Yasutoshi; Kida, Takashi; Hasegawa, Satoshi*; Nakano, Masanao*; Tamauchi, Yoshikazu*; Watanabe, Masayuki

核燃料再処理における安全性評価のため、放射線分解によって生成される水素の温度依存性を調査した。放射線分解で生成される水素は可燃性であり、換気のない閉鎖空間で蓄積されると危険性が高まる。本研究では、実際の使用済み核燃料由来の溶液を用いて水素生成を評価した。従来のプルトニウム硝酸溶液を用いた研究と比較し、照射後の燃料組成を反映したより現実的な条件下での水素生成量を検討している。複数の温度における水素のG値を測定し、PHITSシミュレーションを用いて線、線、線の線量寄与を評価した。その結果、高濃度硝酸および溶解した金属イオンによるラジカル捕捉効果により水素生成量が減少し、温度依存性は小さいことが確認された。撹拌条件下では、温度上昇に伴うG値の緩やかな減少傾向が見られ、これはパラジウム種による水素消費と関連している可能性がある。

The effect of temperature on hydrogen generated from radiolysis was investigated to determine the safety implications in nuclear fuel reprocessing. Radiolytic hydrogen production poses a risk due to its flammability, especially when it accumulates in confined spaces without ventilation. Herein, generation of radiolytic hydrogen from an actual nuclear fuel-derived solution is investigated. Compared to previous studies using a plutonium nitric acid solution, this study evaluates radiolytic hydrogen yield under more realistic conditions, reflecting post-irradiation fuel composition. G-values of H are determined at multiple temperatures, and the impact of alpha, beta, and gamma radiation doses is evaluated using PHITS-based simulations. Findings from this study confirmed a reduction in hydrogen yield due to scavenging effects of high-concentration nitric acid and metal ions dissolved in the solution, and temperature dependence appeared to be minor. A weak decreasing trend of G-values with temperature under agitated conditions might be related to hydrogen consumption by palladium species.