Molecular dynamics investigation of the temperature dependence of cesium adsorption on montmorillonite

モンモリロナイトへのセシウム吸着の温度依存性に関する分子動力学研究

平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太 ; 山口 瑛子  ; 板倉 充洋  ; 町田 昌彦  ; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦   

Hiraguchi, Atsuki; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; Kobayashi, Keita; Yamaguchi, Akiko; Itakura, Mitsuhiro; Machida, Masahiko; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; Okumura, Masahiko

ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の拡散を抑制する主要な緩衝材である。ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトは、セシウムイオンを強く吸着するがその詳細な吸着状態やメカニズムは未解明のままである。そこで、300K、330K、350K、370KにおけるNa型モンモリロナイトへのセシウム吸着の古典分子動力学シミュレーションを実施し、自由エネルギープロファイルの温度依存性を調査した。シミュレーションの結果、セシウムイオンはすべての温度で一貫して層間に吸着し、内圏錯体を形成することが示された。この温度に依存しない挙動は、高温環境下でもベントナイトが高レベル放射性廃棄物の緩衝材として信頼性を維持することを支持している。

Bentonite is the primary buffer material to inhibit radionuclide diffusion in geological disposal of high-level radioactive waste. Cesium ions are strongly adsorbed by montmorillonite, the main component of bentonite. However, the detailed adsorption states and mechanisms remain unclear. We conducted classical molecular dynamics simulations of the cesium adsorption on a Na-montmorillonite at 300 K, 330K, 350 K, and 370 K to investigate the temperature dependence of cesium adsorption by evaluating free energy profiles. Our simulation showed that cesium ions consistently adsorb within the interlayer and form inner-sphere complexes at all temperatures. This temperature-independent behavior supports bentonite's reliability as a buffer material for high-level radioactive waste even at high temperatures.